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第一作者：Ruizhi Wu

通訊作者：韓布興，孟慶磊

通訊單位：中國科學(xué)院化學(xué)研究所，華東師范大學(xué)

韓布興院士，最新Nature Catalysis！「國家優(yōu)青」孟慶磊共同通訊！

韓布興，中國科學(xué)院化學(xué)研究所研究員、華東師范大學(xué)特聘教授、英國諾丁漢大學(xué)榮譽(yù)教授，中國科學(xué)院院士、發(fā)展中國家科學(xué)院院士、英國皇家化學(xué)會會士。

在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊發(fā)表SCI收錄論文800余篇，獲國家專利60余件，在重要學(xué)術(shù)會議做大會報(bào)告和邀請報(bào)告200余次。作為第一完成人獲國家自然科學(xué)獎二等獎1項(xiàng)、北京市科學(xué)技術(shù)獎二等獎1項(xiàng)，獲Elsevier出版社J. Colloid interf. Sci.期刊終身成就獎，作為非第一完成人獲國家和省部級科技進(jìn)步獎3項(xiàng)，領(lǐng)銜的“綠色化學(xué)與技術(shù)研究集體”獲2022年度中國科學(xué)院杰出科技成就獎。

（信息來源：https://teacher.ucas.ac.cn/~0005948）

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孟慶磊，副研究員研究方向：多相催化，生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化。2022年獲得國家自然基金委優(yōu)秀青年基金資助，以第一或通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Sci. Adv.等期刊發(fā)表論文數(shù)十篇。個人主頁：http://hanbx.iccas.ac.cn/mengqinglei

2018/03-至今，中國科學(xué)院化學(xué)研究所，中國科學(xué)院膠體、界面與化學(xué)熱力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，副研究員

2017/06-2018/03，中國科學(xué)院化學(xué)研究所，中國科學(xué)院膠體、界面與化學(xué)熱力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，助理研究員

2013/12-2017/06，中國科學(xué)院化學(xué)研究所，中國科學(xué)院膠體、界面與化學(xué)熱力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，博士后

論文速覽

具有定制結(jié)構(gòu)的催化劑對于確定化學(xué)反應(yīng)的選擇性至關(guān)重要，但是在保留醚基C-O（R）鍵同時，設(shè)計(jì)選擇性裂解羥基C-O（H）鍵的催化劑結(jié)構(gòu)還是一個挑戰(zhàn)，需要全面探索。本文報(bào)道了一系列以多孔碳為載體的鉑-鈷(Pt-Co)雙金屬電催化劑，通過調(diào)節(jié)Pt和Co物種間的金屬間相互作用，實(shí)現(xiàn)了不同的加氫脫氧(HDO)和加氫反應(yīng)路徑。

特別是Co單原子修飾的Pt納米粒子在保留醚鍵C-O(R)的同時，實(shí)現(xiàn)了對鄰位醚鍵的羥基C-O(H)鍵的選擇性斷裂，以超過72.1%的醚選擇性轉(zhuǎn)化了丁香酚和其他木質(zhì)素衍生物。本工作強(qiáng)調(diào)了深入理解結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系對于合理設(shè)計(jì)和構(gòu)建具有特定催化反應(yīng)所需特定位點(diǎn)的催化劑的重要性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：電子顯微鏡表征，包括高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(AC-HAADF-STEM)圖像、能量色散X射線光譜(EDS)元素分布圖和高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像。

圖2：X射線光譜學(xué)表征、X射線光電子能譜(XPS)分析。

圖3：電化學(xué)分析。

圖4：在最優(yōu)條件下，通過原位拉曼光譜監(jiān)測丁香酚電催化反應(yīng)過程，提供了反應(yīng)機(jī)理信息。

圖5：密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究了丁香酚在PtCo催化劑上的電催化HDO反應(yīng)路徑。

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圖6：底物拓展

總結(jié)展望

本研究設(shè)計(jì)了一系列Pt-Co雙金屬催化劑，系統(tǒng)研究了催化劑結(jié)構(gòu)對電催化還原木質(zhì)素衍生物丁香酚及其衍生物的影響。研究發(fā)現(xiàn)，電催化性能取決于Pt和Co物種間的金屬間相互作用和組合方式，特別是PtCo₁/MC催化劑在廣泛的底物范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

通過原位表征和DFT計(jì)算的詳細(xì)分析，證實(shí)了Pt納米粒子和Co單原子位點(diǎn)在實(shí)現(xiàn)芳香環(huán)的有效加氫和C-O(H)鍵的選擇性斷裂、保留C-O(R)鍵方面具有出色的協(xié)同效應(yīng)。本工作為從可再生的木質(zhì)纖維素生物質(zhì)原料生產(chǎn)醚類化學(xué)品鋪平了道路，并為合理設(shè)計(jì)合適的催化位點(diǎn)提供了深入的理解，可以指導(dǎo)探索其他反應(yīng)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Intermetallic synergy in platinum-cobalt electrocatalysts for selective C-O bond cleavage

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01165-w

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/29/65082d4a9b/

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