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第一作者：Chengxin Peng

通訊作者：唐偉，王永剛，郭再萍

通訊單位：西安交通大學(xué)，復(fù)旦大學(xué)，阿德萊德大學(xué)

論文速覽

雙極性電極材料能夠提高可充對(duì)稱電池的比功率并降低制造成本，然而它們的發(fā)展受到缺乏可靠且經(jīng)濟(jì)的雙極性材料的限制。

本研究提出了新型的雙極性靛藍(lán)衍生物（IDT），通過(guò)將p型二氫吩嗪（PZ）和n型蒽醌（AQ）的兩個(gè)氧化還原中心的協(xié)同耦合作用，構(gòu)建了一種對(duì)稱電池。這種IDT材料通過(guò)p-n共軛結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)氧化還原中心間的電子云相互供給和引出，從而在水系對(duì)稱電池中實(shí)現(xiàn)了0.62V的可觀輸出電壓。

得益于其豐富的氧化還原中心和擴(kuò)展的π-共軛結(jié)構(gòu)，該對(duì)稱電池還提供了139 mAh g^?1的比容量（在0.1 A g^?1時(shí)）和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（在2 A g^?1下600個(gè)循環(huán)后容量保持率為79%）。

通過(guò)綜合的原位表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，揭示了在充放電過(guò)程中HSO₄^?和H⁺的可逆吸附/脫附行為。此外，還建立了一種具有準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)的對(duì)稱電池，該電池在2 A g^?1下1000個(gè)循環(huán)后顯示出78%的容量保持率，展現(xiàn)出優(yōu)越的實(shí)際應(yīng)用能力。

圖文導(dǎo)讀

圖1：IDT分子通過(guò)“p-n融合”二氫苯并噻嗪和蒽醌氧化還原基團(tuán)的分子設(shè)計(jì)策略，以及AQ、PZ和IDT分子的電子靜電勢(shì)（ESP）分布和前沿分子軌道能量計(jì)算。

圖2：IDT/G電極在1Ｍ H₂SO₄電解液中的電化學(xué)性能。

圖3：IDT/G陰極的能量存儲(chǔ)機(jī)制，在選定充放電狀態(tài)下IDT/G陰極的各種原位表征。

圖4：IDT/G陽(yáng)極的能量存儲(chǔ)機(jī)制，在選定放電狀態(tài)下IDT/G陽(yáng)極的各種原位表征。

圖5：對(duì)稱水系電池的電化學(xué)性能。

圖6：準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（QSE）在折疊/拉伸狀態(tài)下的數(shù)字照片，QSE隔膜，附著QSE的IDT電極，以及柔性IDT對(duì)稱軟包電池。還包括了IDT對(duì)稱軟包電池在QSE電解質(zhì)不同彎曲角度下的長(zhǎng)期循環(huán)性能。

總結(jié)展望

本研究開(kāi)發(fā)的IDT/G電極材料為高性能對(duì)稱水系電池提供了一種新策略。通過(guò)將p型和n型氧化還原中心結(jié)合在單一分子中，實(shí)現(xiàn)了0.62V的電壓窗口和139 mAh g^?1的可逆容量，以及在2 A g^?1下600個(gè)循環(huán)后79%的容量保持率。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算，證實(shí)了質(zhì)子耦合化學(xué)在電極材料中實(shí)現(xiàn)了H⁺的可逆吸附/脫附。此外，準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（PAM-QSE）的應(yīng)用進(jìn)一步提升了電池的電化學(xué)性能，實(shí)現(xiàn)了在2 A g^?1下1000個(gè)循環(huán)后78%的容量保持率。這些成果為開(kāi)發(fā)可持續(xù)和高性能的質(zhì)子電池開(kāi)辟了新途徑。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Proton-Coupled Chemistry Enabled p–n Conjugated Bipolar Organic Electrode for High-Performance Aqueous Symmetric Battery

期刊：Advanced Functional Materials

DOI：10.1002/adfm.202401001

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/28/08bd3212b5/

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