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?北化工/大工ACS Catal.: 碳封閉效應阻止Bi催化劑溶解，高效穩(wěn)定電催化CO2轉化

在Bi基催化劑上直接電催化CO₂生產甲酸鹽為利用可再生電力生產重要化學品提供了一條有前途的途徑。然而，受電化學條件下催化劑結構和狀態(tài)不穩(wěn)定的限制，電還原制甲酸鹽仍然面臨著活性和穩(wěn)定性之間的權衡，特別是在高電流密度下。有研究報道，具有sp³碳缺陷的sp²碳骨架與Bi催化劑偶聯(lián)時，它們能夠允許CO₂反應分子穿梭或擴散通過碳層的邊界進入金屬活性中心，并且在一定程度上阻止H₂O分子在碳層內的擴散，從而抑制析氫副反應。

同時，具有獨特sp²/sp³碳界面碳材料的引入將抑制Bi金屬的降解，提高催化劑的穩(wěn)定性。基于以上結果，深入研究缺陷碳(DC)賦予金屬納米材料高穩(wěn)定性的根源，洞察穩(wěn)定金屬催化劑的精確設計策略，將促進電催化CO₂系統(tǒng)的進一步發(fā)展。

近日，北京化工大學邱介山和大連理工大學于暢等在Bi催化劑上構建了一個sp²/sp³雜化結構的親CO₂的DC(Bi-DC)，其中具有sp³雜化缺陷的碳對CO₂分子具有特殊的篩選作用，并能抑制活性物質Bi在CO₂電還原過程中的降解和結構變化，最終實現(xiàn)了高活性和穩(wěn)定產生甲酸鹽。

具體而言，原位形成的交聯(lián)DC提供了骨架支撐作用，并在熱解過程中誘導了Bi物種的原位相變，其中前驅體中的Bi₂O₃物種被還原為金屬Bi，熔融態(tài)的Bi從二維(2D)片重構為零維(0D)納米顆粒，使Bi反應物種能夠有效分散。同時，缺陷碳的過濾作用以及特殊的CO₂親疏水界面加速了反應物CO₂的擴散。此外，H₂O在本體電解質中保持了高度有序的氫鍵網(wǎng)絡，競爭性析氫反應(HER)難以發(fā)生。

空間尺度上的直流定向約束效應保證了Bi在CO₂RR過程中能保持初始的活性結構，阻止了活性物質的降解和溶解，使得該催化劑在?250 mA cm^-2條件下穩(wěn)定電解約20 h。同時，在近中性電解質(1 M KHCO₃)中，在?0.86 V下的甲酸法拉第效率高達97.2%，在?1.46 V下的甲酸部分電流密度為?378 mA cm^-2，超過了大多數(shù)文獻報道的Bi基材料，甚至與強堿體系中CO₂轉化為甲酸鹽的活性相當。

此外，裝有Bi-DC催化劑的膜電極組體(MEA)電解槽具有高活性(0.4 A)、高選擇性(法拉第效率為88.7%)和優(yōu)良的穩(wěn)定性(120 h)，并且在放大的電解槽(25 cm²)中在5 A電流下穩(wěn)定運行。綜上，碳封閉效應增強了Bi-DC在電化學條件下的穩(wěn)定性，促進了其原有結構的維持，并具有良好的穩(wěn)定性，這為設計高活性和穩(wěn)定性的電催化劑供了新策略。

Beyond leverage in activity and stability toward CO₂ electroreduction to formate over a bismuth catalyst. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01519

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