可充電水系電池由于其高安全性和低成本而成為大規(guī)模儲能的潛在系統(tǒng)。然而,開發(fā)具有高可持續(xù)性、可負擔(dān)性和可逆性的水系電池是緊迫和具有挑戰(zhàn)性的。在此,南開大學(xué)陳軍團隊報告了一種由蒽醌(AQ)負極、兩性羥基乙酸鋁 (AlAc(OH)2) 電解質(zhì)和氫氧化鎳 (Ni(OH)2) 正極組成的電池系統(tǒng)。其中,AlAc(OH)2電解質(zhì)具有雙極性電離H+和OH–的能力,可促進AQ負極和Ni(OH)2正極的氧化還原反應(yīng)。原位pH測試證明了H+/OH–在充放電過程中的消耗和釋放。此外,通過原位紫外可見光譜證明了局部堿性環(huán)境提高了Ni(OH)2正極的循環(huán)穩(wěn)定性和可逆性,而AQ負極的質(zhì)子化導(dǎo)致形成未離解的O-H共價鍵,限制了AQ/H2AQ負極的溶解性。通過XRD、拉曼、NMR和DFT計算證明了電極材料的氧化還原反應(yīng)機理。總的來說,設(shè)計的AQ | | Ni(OH)2電池表現(xiàn)出低電極溶解、無O2/H2產(chǎn)生和高可逆性,300次循環(huán)后AQ負極的放電容量為243.9 mAh g-1,容量保持率為78.2%,具有高度可逆性。圖1. AlAc(OH)2?水系電解質(zhì)的 H+?/OH–?電離機制和電解質(zhì)結(jié)構(gòu)總之,該工作報告了一種兩性羥基乙酸鋁(AlAc(OH)2)電解質(zhì),它具有H+和OH–雙極電離能力,可促進蒽醌(AQ)負極和氫氧化鎳(Ni(OH)2)正極的氧化還原反應(yīng)。具體來說,H+的吸收可防止AQ負極形成離子鍵,抑制電極溶解,而OH–則為Ni(OH)2正極的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化反應(yīng)提供了局部堿性環(huán)境。結(jié)果顯示,設(shè)計的AQ||Ni(OH)2?電池中的 AQ 負極放電容量為 243.9 mAh g-1,循環(huán) 300 次后容量保持率為 78.2%。此外,還組裝出了一個放電容量為 0.90 Ah 的軟包電池,根據(jù)電池總質(zhì)量計算,能量密度為 44.7 Wh kg-1。因此,該項工作極大地拓寬了水系電池的類型,體現(xiàn)了雙極電解質(zhì)以及與H+和OH–發(fā)生不同電化學(xué)反應(yīng)的設(shè)計理念。圖2. AQ|AlAc(OH)2|Ni(OH)2?全電池的電化學(xué)特性和性能Sustainable Aqueous Batteries Based on Bipolar Dissociation of Aluminum Hydroxyacetate Electrolyte,?Journal of the American Chemical Society?2024 DOI: 10.1021/jacs.3c13963