第一作者:Aoqi Wang
通訊作者:李燦,姚婷婷
通訊單位:中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
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對(duì)于堿性水電解析氫反應(yīng)(HER),開發(fā)出高活性和耐久性電催化劑還具有挑戰(zhàn)性。本論文研究了一種用于堿性水電解制氫的新型電催化劑,該催化劑通過在鎳(Ni)基質(zhì)中高度分散鈰(Ce)來實(shí)現(xiàn)。
研究發(fā)現(xiàn),引入Ce后,電催化劑在500 mA cm-2電流密度下的過電位降低至169 mV,比未添加Ce的Ni基催化劑低137 mV。動(dòng)力學(xué)分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Ce的摻雜有助于促進(jìn)水的解離過程,并通過改變費(fèi)米能級(jí)附近的軌道占據(jù)來降低動(dòng)力學(xué)緩慢的Volmer步驟的能量勢(shì)壘。
此外,使用該電催化劑構(gòu)建的電解槽在7 м KOH溶液中80 °C下運(yùn)行2000 h,表現(xiàn)出1.67 V的低電池電壓,證明了其在實(shí)際應(yīng)用中的卓越穩(wěn)定性。
圖文導(dǎo)讀
圖1:催化劑的電催化性能。
圖2:高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像和X射線光電子能譜(XPS)光譜。
圖3:Ni/NM和NiCeM/NM電極上沉積鎳前后的HER電催化活性和Tafel斜率。
圖4:模擬H的覆蓋行為和Tafel與HER過電位的關(guān)系。
圖5:DFT計(jì)算,包括Ni-片和NiCe-片的3D和2D差分電荷圖。
圖6:使用NiCeM/NM作為陰極和陽極的雙電極系統(tǒng)的循環(huán)伏安(CV)曲線,以及在7 м KOH溶液中80 °C、800 mA cm-2恒定電流密度下電解槽的耐久性測(cè)試。
總結(jié)展望
本文開發(fā)的Ce摻雜Ni基電催化劑在堿性水電解中展現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Ce的引入顯著提高了水解離和HER動(dòng)力學(xué)。DFT計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)了Ce摻雜對(duì)改善水解離步驟的積極作用。
此外,該電催化劑在工業(yè)條件下的長期穩(wěn)定性測(cè)試中表現(xiàn)出色,證明了其在實(shí)際應(yīng)用中的潛力。本工作為設(shè)計(jì)和開發(fā)高效的堿性水電解電催化劑提供了新的策略。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Electrocatalysts with Highly Dispersed Cerium in Nickel Matrix for Hydrogen Evolution in Alkaline Electrolyte
期刊:Advanced Energy Materials
DOI:10.1002/aenm.202400647
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