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第一作者：Xi-Yao Li

通訊作者：張強(qiáng)，李博權(quán)

通訊單位：清華大學(xué)，北京理工大學(xué)

論文速覽

鋰硫電池被認(rèn)為是下一代儲能技術(shù)。具有低多硫化鋰(LiPS)溶劑化能力的弱溶劑化電解液可以保護(hù)鋰陽極并提高循環(huán)穩(wěn)定性。然而，陰極LiPS動力學(xué)不可避免地惡化，導(dǎo)致嚴(yán)重的陰極極化和有限的能量密度。

本論文探討了多硫化鋰（LiPS）在弱溶劑化電解液中的動力學(xué)，旨在實(shí)現(xiàn)實(shí)用的鋰硫（Li-S）電池。

研究發(fā)現(xiàn)，弱溶劑化電解液雖然能夠保護(hù)鋰負(fù)極并提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性，但同時(shí)也會導(dǎo)致嚴(yán)重的負(fù)極極化和有限的能量密度。通過深入分析，確定了活化極化而非濃度或歐姆極化是主要的動力學(xué)限制，這源于更高的電荷轉(zhuǎn)移活化能和改變的反應(yīng)速率決定步驟。

為了解決這一動力學(xué)問題，研究者引入了氮化鈦（TiN）作為電催化劑，相應(yīng)的Li-S電池展現(xiàn)出降低的極化、延長的循環(huán)壽命以及在2.5 Ah級軟包電池中高達(dá)381 Wh kg^-1的實(shí)際能量密度。這項(xiàng)工作闡明了在保護(hù)性弱溶劑化電解液中的LiPS反應(yīng)機(jī)制，并強(qiáng)調(diào)了電催化調(diào)控策略在高能量密度和長循環(huán)Li-S電池中的應(yīng)用。

圖文導(dǎo)讀

圖1：適度溶劑化溶劑（DME）和弱溶劑化溶劑（HME）的電靜態(tài)勢，以及在不同恒電位充電電壓下的穿梭電流、Li-S扣式電池中的庫侖效率評估、在惡劣條件下的充放電曲線，以及在弱溶劑化電解液中LiPS陽極和陰極行為的示意圖。

圖2：在弱溶劑化電解液中Li-S全電池的陰極極化解耦。

圖3：在弱溶劑化電解液中LiPS陰極動力學(xué)評估，涉及液-液和液-固轉(zhuǎn)換的內(nèi)在動力學(xué)評估。

圖4：在弱溶劑化電解液中LiPS的表觀動力學(xué)評估。

圖5：通過引入TiN電催化劑減少弱溶劑化電解液中的活化極化。

總結(jié)展望

本研究系統(tǒng)地研究了弱溶劑化電解液中陰極LiPS的動力學(xué)，揭示了電解液溶劑化能力減弱時(shí)的動力學(xué)降級機(jī)制。通過極化解耦分析，發(fā)現(xiàn)活化極化而非濃度或歐姆極化顯著增加，成為主要的動力學(xué)限制。進(jìn)一步的機(jī)制研究表明，增大的活化極化源于提高的電荷轉(zhuǎn)移活化能和改變的反應(yīng)速率決定步驟。

為了解決這一動力學(xué)問題，引入了TiN作為有效的LiPS電催化劑，以克服難以忍受的活化極化。因此，采用弱溶劑化HME電解液和TiN電催化劑的Li-S電池展現(xiàn)出降低的極化、更高的比容量、延長的循環(huán)壽命，以及在2.5 Ah級軟包電池中達(dá)到381 Wh kg^-1的實(shí)際能量密度。

這項(xiàng)工作不僅闡明了陰極LiPS的動力學(xué)機(jī)制，并強(qiáng)調(diào)了在保護(hù)性弱溶劑化電解液中的電催化調(diào)控，而且激發(fā)了對設(shè)計(jì)高能量密度和長循環(huán)Li-S電池的進(jìn)一步理解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Kinetic Evaluation on Lithium Polysulfide in Weakly Solvating Electrolyte toward Practical Lithium?Sulfur Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c02603

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/20/bfb9d43bca/

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