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電池日?qǐng)?bào)||頂刊集錦：范修林、王俊杰、侴術(shù)雷、吳忠?guī)?、徐茂文、王學(xué)斌、武曉君等成果！

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1. Angewandte Chemie International Edition：高能鋰電池的還原耐受電解液設(shè)計(jì)
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鋰電池采用鋰或硅（Si）負(fù)極，為下一代能源存儲(chǔ)系統(tǒng)提供了前景。然而，其循環(huán)性能由于固態(tài)電解質(zhì)界面（SEIs）的不穩(wěn)定而快速衰減。盡管陰離子衍生的SEIs可適當(dāng)緩解，但溶劑不可避免的還原引入了SEIs的異質(zhì)性，導(dǎo)致循環(huán)過(guò)程中的裂紋產(chǎn)生。
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在此，浙江大學(xué)范修林團(tuán)隊(duì)闡明了溶劑的還原穩(wěn)定性如何通過(guò)電子親和性（EPT）和配位能力（CDA）主導(dǎo)鋰或硅負(fù)極上固體電解質(zhì)界面（SEI）。具體而言，具有較低EPT和CDA的溶劑顯示出更好的還原耐受性，從而形成均勻且富無(wú)機(jī)的SEI?；诖?，作者為鋰或硅負(fù)極定制合成了三種有前景的溶劑。這些溶劑的分解在類似溶劑化結(jié)構(gòu)下由它們的EPTs決定，賦予SEI不同的特性，并影響電池性能。
結(jié)果顯示，1 M 雙(氟磺酰)亞胺鋰（LiFSI）在N-吡咯烷基三氟甲磺酰胺（TFSPY）中實(shí)現(xiàn)了硅負(fù)極600個(gè)循環(huán)周期，容量保持率為81%（1910 mAh g-1）。在無(wú)負(fù)極的銅||LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）軟包電池中，該種電解液能夠維持超過(guò)100個(gè)循環(huán)周期，容量保持率為82%。
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圖1. 電解質(zhì)溶劑電負(fù)性差(Δχ)與還原穩(wěn)定性(RS)之間的定量關(guān)系
總之，該工作設(shè)計(jì)的還原耐受性增強(qiáng)電解質(zhì)表明最大限度地減少溶劑分解有助于形成富含無(wú)機(jī)成分且均勻性得到改善的 SEl。電解質(zhì)溶劑電負(fù)性差和 EPT/CDA 之間的定量關(guān)系解鎖了電解質(zhì)的 RS，同時(shí)可指導(dǎo)合成用于 Li 或 Si 負(fù)極電解質(zhì)的三種高 RS 溶劑。盡管溶劑化結(jié)構(gòu)相似，但溶劑之間的 EPT 差異導(dǎo)致不同的溶劑分解，從而產(chǎn)生不同的 SEI。結(jié)果顯示，優(yōu)化后的電解質(zhì)可實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的電池性能，進(jìn)而驗(yàn)證了該設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)。因此，該項(xiàng)研究建立了一種在鋰或硅負(fù)極中構(gòu)建 SEI 的新方法，為下一代鋰電池的發(fā)展提供了寶貴的見(jiàn)解。
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圖2. 電池性能
Reduction-Tolerance Electrolyte Design for High-Energy Lithium Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202400761

2. Advanced Science：六方MAB相Ti2InB2作為鋰離子電池負(fù)極

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六方MAB相（h-MAB）因其具有剝離成MBene的潛力而受到關(guān)注。類似于MXene，預(yù)計(jì)其在鋰離子電池應(yīng)用中很有前景。然而，MBenes的合成成本較高，給其在電池中的應(yīng)用帶來(lái)了挑戰(zhàn)。
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在此，西北工業(yè)大學(xué)王俊杰團(tuán)隊(duì)采用簡(jiǎn)單的球磨處理提高h(yuǎn)-MAB相Ti2InB2的純度并引入銦缺陷，從而提高電導(dǎo)率并產(chǎn)生豐富的活性位點(diǎn)。合成的具有銦缺陷的Ti2InB2（VIn-Ti2InB2）表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，特別是在電流密度為5 A g?1（5000次循環(huán)，平均容量衰減為0.0018%）和10 A g?1（15 000 次循環(huán)，平均容量衰減為 0.093%）的條件下。
總之，該工作提出了涉及雙重氧化還原反應(yīng)的 VIn-Ti2InB2 電荷存儲(chǔ)機(jī)制，其中缺陷促進(jìn)了In-Li合金反應(yīng)以及與TiB層中 Li 的氧化還原反應(yīng)。最后，鋰離子全電池在0.5 A g?1下350個(gè)循環(huán)后表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
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圖1. 電池性能
總之，該項(xiàng)工作提出通過(guò)球磨方法將銦缺陷引入 h-MAB 相 Ti2InB2 中。研究表明，作為L(zhǎng)IB負(fù)極的銦缺陷Ti2InB2 MAB相（VIn-Ti2InB2）實(shí)現(xiàn)了高達(dá)600 mAh g?1的大鋰存儲(chǔ)容量。
具體而言，首先，球磨過(guò)程降低了h-MAB相的粒徑，導(dǎo)致表面積增加并暴露出更多的銦原子，從而促進(jìn)鋰離子與銦原子之間的反應(yīng)形成鋰銦合金化，有助于提高容量。其次，在Ti2InB2結(jié)構(gòu)中引入銦缺陷降低了鋰離子的擴(kuò)散能壘，有利于界面電子/質(zhì)量傳遞并提高了倍率性能。此外，受益于h-MAB相的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，VIn-Ti2InB2電極表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該項(xiàng)研究為提高合金材料的性能和穩(wěn)定性開(kāi)辟了新途徑。
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圖2. VIn-Ti2InB2電池儲(chǔ)能機(jī)制示意圖
Defect Engineering of Hexagonal MAB Phase Ti2InB2 as Anode of Lithium‐Ion Battery with Excellent Cycling Stability, Advanced Science 2024 DOI: 10.1002/advs.202308589

3. Angewandte Chemie International Edition：高性能鈉金屬電池的弱配位稀釋劑調(diào)節(jié)溶劑化化學(xué)

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稀釋劑被廣泛應(yīng)用于克服高濃度電解質(zhì)的高粘度和動(dòng)力學(xué)緩慢等缺點(diǎn)，但一般不會(huì)改變?cè)既軇┗Y(jié)構(gòu)。
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在此，溫州大學(xué)侴術(shù)雷團(tuán)隊(duì)采用弱配位稀釋劑六氟異丙基甲基醚（HFME）來(lái)調(diào)節(jié)Na+與二甘醇二甲醚和陰離子的配位，形成稀釋劑參與的溶劑化物。該種獨(dú)特的溶劑化結(jié)構(gòu)促進(jìn)了陰離子和稀釋劑的加速分解，并構(gòu)建了穩(wěn)定的富無(wú)機(jī)物的電極-電解質(zhì)界面。此外，HFME的引入還降低了Na+的脫溶能，提高了離子導(dǎo)電性，增強(qiáng)了抗氧化性。
因此，組裝好的Na||Na對(duì)稱電池實(shí)現(xiàn)了超過(guò)1800 小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)。Na||P’2-Na0.67MnO2電池在循環(huán)350 次后，容量保持率高達(dá)87.3%，平均庫(kù)侖效率高達(dá)99.7%。
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圖1. 物理化學(xué)性質(zhì)
總之，該工作引入弱配位稀釋劑HFME。其中，HFME的引入削弱了Na+-G2相互作用，具有快速的Na+去溶劑化能。此外，HFME的不可燃性保證了電池運(yùn)行時(shí)的循環(huán)安全。組裝的Na||Na對(duì)稱電池在0.5 mA cm-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)1800小時(shí)。Na||NMO電池在350次循環(huán)后在4.2V下表現(xiàn)出高容量保持率（87.3％）和高平均CE（99.7％）。因此，該種弱配位稀釋劑策略為先進(jìn)的電解質(zhì)工程提供了寶貴的見(jiàn)解。
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圖2. 電池性能
Weakly Coordinating Diluent Modulated Solvation Chemistry for High‐Performance Sodium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202400406

4. Advanced Functional Materials:原位近表面重構(gòu)策略實(shí)現(xiàn)高能量密度正極

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富鋰正極材料（LRMs）因其高比容量和環(huán)境友好性而被視為下一代鋰離子電池（LIBs）的關(guān)鍵正極候選材料。然而，LRMs 的循環(huán)性差、初始庫(kù)侖效率（ICE）低，阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。
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在此，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳忠?guī)洝ang Gongrui，中國(guó)石油大學(xué)戴昉納等人提出了一種通用的近表面原位重構(gòu)策略，即在 LRMs 表面同時(shí)構(gòu)建 Li/O 雙空位層和尖晶石-碳雙涂層，以提高 Li+ 的存儲(chǔ)性能。與原始 LRMs（212 mAh g-1，ICE 為 65%，200 次循環(huán)后保持率為 76%）相比，制備的 LRMs 比容量大大提高，達(dá)到 283 mAh g–1，ICE 為 94%，200 次循環(huán)后保持率為 91%。
此外，理論研究表明O 空位（Ov）更傾向于出現(xiàn)在 C2/m 相和 Rm 相的界面上以減輕晶格應(yīng)力。此外，當(dāng) Ov 位于晶格界面時(shí)，鋰離子從 C2/m 相向 Rm 相遷移的能量較低。
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圖1. R-LCNMO 和 P-LCNMO 的電化學(xué)性能
總之，該工作設(shè)計(jì)了一種原位近表面重構(gòu)策略，可在 R-LCNMO 上同時(shí)引入 Li/O 雙空位和尖晶石-碳雙涂層。Li/O 雙空位可以降低 Li+ 的擴(kuò)散能壘，提高晶格氧的可逆性，同時(shí)循環(huán)過(guò)程中在 R-LCNMO 表面形成均勻的 CEI 層。O2 的釋放和過(guò)渡金屬離子的溶解也得到了緩解。原位構(gòu)建的尖晶石-碳雙涂層可以為 Li+ 提供三維擴(kuò)散通道，從而提高擴(kuò)散效率，同時(shí)減輕與電解質(zhì)的副反應(yīng)。
因此，R-LCNMO 在 200 次循環(huán)中的容量保持率可達(dá) 91%，并實(shí)現(xiàn)了 283 mA g-1 的出色放電容量和 94% 的高 ICE。因此，該種原位近表面重構(gòu)策略將為在實(shí)際應(yīng)用中制造具有高 ICE 和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性的大容量 LRM 提供更多機(jī)會(huì)。
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圖2. 結(jié)構(gòu)模型和擴(kuò)散能壘的理論計(jì)算結(jié)果
An In Situ Near‐Surface Reconstruction Strategy Endowing Lithium‐Rich Oxides with Li/O Dual Vacancies and Spinel‐Carbon Dual Coating Layers Toward High Energy Density Cathode, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202401249

5. Advanced Energy Materials：構(gòu)建正極局部富錳區(qū)域?qū)崿F(xiàn)水系鋅-錳電池中高錳利用率

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雙電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)的沉積溶解機(jī)制賦予水系鋅錳電池理想的理論能量密度。然而，由于傳統(tǒng)錳基材料的溶解度有限以及錳穿梭行為的競(jìng)爭(zhēng)其實(shí)際性能差強(qiáng)人意。
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在此，西南大學(xué)徐茂文、Chen Hao等人通過(guò)將新型富錳Mn4N正極與等離子體功能化碳納米管膜（PCNT）中間層協(xié)同結(jié)合，成功開(kāi)發(fā)出具有高錳利用率和高能量/功率密度的水系鋅錳電池。
具體而言，Mn4N正極具有高錳含量和溶解活性，從而為電池系統(tǒng)提供充足的Mn2+離子供應(yīng)。PCNT中間層具有豐富的微孔結(jié)構(gòu)和官能團(tuán)，不僅通過(guò)捕獲溶解的Mn2+來(lái)抑制Mn2+穿梭，而且提供了豐富的反應(yīng)位點(diǎn)，確保Mn2+集中在正極側(cè)并最大限度地發(fā)揮其對(duì)電化學(xué)反應(yīng)的貢獻(xiàn)。
因此，Mn4N-PCNT 表現(xiàn)出低極化電壓和優(yōu)異的錳利用率（64.8%）。在沒(méi)有MnSO4添加劑的情況下，Mn4N-PCNT實(shí)現(xiàn)了821.9 W h kg?1的超高能量密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（9000次循環(huán)后容量保持率為90%）。
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圖1. 材料結(jié)構(gòu)表征
總之，該工作報(bào)道了一種新型富錳 Mn4N 正極，其具有高錳含量和溶解活性，展示了水性 ZIB 的超高儲(chǔ)能潛力。此外，作者巧妙地設(shè)計(jì)了一種新的電池系統(tǒng)，在 Mn4N 正極和隔膜之間使用 PCNT 夾層，以構(gòu)建局部富錳區(qū)域。PCNT中間層憑借較大的比表面積和豐富的官能團(tuán)，有效阻礙Mn2+離子的穿梭，同時(shí)提供更多的活性位點(diǎn)，保證其充分參與電化學(xué)反應(yīng)。
基于此，Mn4N-PCNT系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了更高的Mn利用率，在139.9 W kg?1的功率密度下產(chǎn)生了821.9 W h kg?1的極高能量密度同時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能。因此，該項(xiàng)工作揭示了一種有前途的正極候選材料，并提供了一種全新的設(shè)計(jì)策略來(lái)構(gòu)建高錳利用率和高能量密度的錳基ZIBs。
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圖2. 電池性能
A New Design Strategy Enables High Mn‐Utilization Rate in Aqueous Zinc–Manganese Batteries: Constructing Cathodic Local Mn‐Rich Region, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304161

6. Advanced Materials：隧道導(dǎo)向 VO2 (B) 正極用于高倍率水系鋅離子電池

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隧道型釩氧化物是水系鋅離子電池有前途的正極。然而，與層距可調(diào)的層型正極不同，增強(qiáng)固定尺寸隧道中的離子傳輸動(dòng)力學(xué)仍充滿挑戰(zhàn)。
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在此，南京大學(xué)王學(xué)斌，南京郵電大學(xué)馬延文、趙進(jìn)等人強(qiáng)調(diào)電極的宏觀排列決定隧道方向，從而影響離子傳輸。作者通過(guò)改變材料形態(tài)，可以優(yōu)化隧道方向以促進(jìn)離子快速擴(kuò)散。
研究表明，具有分散形態(tài)（VO2-D）的（001）面主導(dǎo)的VO2（B）納米帶傾向于采用堆疊模式，沿著電極上的c軸進(jìn)行定向離子傳輸并保證快速離子擴(kuò)散。與傾向于在電極上隨機(jī)排列且具有各向同性和慢離子轉(zhuǎn)移行為的聚集樣品（VO2-A）相比，具有分散（001）面主導(dǎo)的VO2（B）納米帶電極表現(xiàn)出定向和快速離子擴(kuò)散行為，因此表現(xiàn)出超高倍率性能（在0.1和10.0 A g?1下分別為420.8和344.8 mAh g?1）和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性（在10.0 A g?1下5000次循環(huán)后容量保持率為84.3%）。
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圖1. 電池性能
總之，該工作利用具有分散和聚集形態(tài)的（001）面主導(dǎo)的VO2（B）納米帶作為模型系統(tǒng)，進(jìn)而證明優(yōu)化電極上隧道型釩氧化物的隧道方向可以促進(jìn)離子傳輸動(dòng)力學(xué)。結(jié)果顯示，與具有各向同性離子傳輸行為的聚集樣品相比，分散結(jié)構(gòu)傾向于在電極上均勻展開(kāi)，僅在c軸方向上的隧道中形成定向離子傳輸，并保證鋅離子的快速擴(kuò)散。
作為水系鋅離子電池的正極，基于分散（001）面為主的 VO2 (B) 納米帶電極表現(xiàn)出高可逆容量以及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該工作提出的原理對(duì)于提高隧道型釩氧化物的倍率性能和促進(jìn)水系鋅離子電池的商業(yè)化發(fā)展產(chǎn)生了積極作用。
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圖2. VO2-D的儲(chǔ)能機(jī)理分析
Tunnel‐Oriented VO2 (B) Cathode for High‐Rate Aqueous Zinc‐Ion Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202400888

7. Journal of the American Chemical Society：芳香族 C(sp2)–H 在促進(jìn)鋰離子存儲(chǔ)中的關(guān)鍵作用

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大功率鋰離子電池/電容器(LIB/LIC)的發(fā)展對(duì)于電力存儲(chǔ)市場(chǎng)具有重要意義。碳質(zhì)材料一直是LIB負(fù)極部分的關(guān)鍵物質(zhì)。然而，石墨的理論比容量(372 mAh g-1)較低，此外Li+插層動(dòng)力學(xué)緩慢會(huì)導(dǎo)致倍率能力較差，因此無(wú)法滿足不斷增長(zhǎng)的能量需求。因此，探索高容量、高安全性鋰離子存儲(chǔ)的新型碳材料是十分必要的。
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在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)武曉君、南京工業(yè)大學(xué)王川、江蘇大學(xué)連加彪等人采用離子催化自模板法合成富氫碳納米帶（HCNR），實(shí)現(xiàn)了高比容量和高倍率容量（0.1/2.5 A g–1時(shí)為1144.2/471.8 mAh g–1）。
此外，通過(guò)原位光譜技術(shù)闡明了HCNR的Li+儲(chǔ)存機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，質(zhì)子化芳香sp2雜化碳（C（sp2）–H）可以通過(guò)可逆再雜化為sp3-C為L(zhǎng)i+吸收提供額外的活性位點(diǎn)，這是高“斜坡”容量的來(lái)源。該種斜坡特征的存在表明了一種高度電容主導(dǎo)的存儲(chǔ)過(guò)程，其特征是快速動(dòng)力學(xué)，有助于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能。對(duì)于實(shí)際應(yīng)用，基于HCNR的LIC設(shè)備可以提供198.3 Wh kg–1/17.9 kW kg–1的高能量/功率密度。
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圖1. 制備流程及結(jié)構(gòu)表征
總之，該工作報(bào)告了對(duì)富氫碳納米帶（HCNR）的全面研究。該納米帶具有高Li+儲(chǔ)存能力和優(yōu)異的倍率性能。作者闡明了高斜率電容的來(lái)源：即質(zhì)子化芳香族sp2雜化碳（C（sp2）–H）通過(guò)可逆再雜化為sp3-C而充當(dāng)Li+吸收的活性位點(diǎn)。該種傾斜特征的存在表明了一種高度電容主導(dǎo)的存儲(chǔ)過(guò)程，其特征在于快速動(dòng)力學(xué)，這有助于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能。
同時(shí)，其相對(duì)較高的電位（0.1–1.0V）有助于減輕析鋰。實(shí)際評(píng)估表明富氫碳在大功率可充電電池/電容器方面具有巨大潛力。然而，精確定制碳的特定雜原子構(gòu)型仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
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圖2. 電池性能
Critical Role of Aromatic C(sp2)–H in Boosting Lithium-Ion Storage, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12051

8. Journal of the American Chemical Society：鹽包水電解質(zhì)中形成具有短鋰-鋰距離的類聚合物納米鏈

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在鋰離子電池之前的時(shí)代，水是大多數(shù)電化學(xué)裝置中的通用電解質(zhì)溶劑，包括電池、超級(jí)電容器、CO2電化學(xué)還原裝置和電鍍裝置，可提供快速充電和高倍率性能等優(yōu)異的動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)以及低成本。實(shí)際上，所有這些水系裝置通常在低電壓下運(yùn)行，受到水狹窄的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口和嚴(yán)重析氫的限制，同時(shí)沒(méi)有非水電解質(zhì)中發(fā)現(xiàn)的固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 的動(dòng)力學(xué)保護(hù)。鹽包水（WiS）最近已成為從水性電池到超級(jí)電容器等儲(chǔ)能應(yīng)用的有前途的電解質(zhì)。
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在此，巴黎索邦大學(xué) Mathieu Salanne團(tuán)隊(duì)將分子動(dòng)力學(xué)用于研究 21 m LiTFSI WiS 的結(jié)構(gòu)。結(jié)果顯示，其中鋰離子形成聚合物狀納米鏈，其中包含多達(dá) 10 個(gè)離子。盡管它們之間存在很強(qiáng)的庫(kù)侖相互作用，但鏈中的離子距離為 2.5 ?。與孤立離子相比，它們表現(xiàn)出截然不同的溶劑化殼，其中它們平均共享兩個(gè)水分子。由于形成/破壞納米鏈的自由能壘較低，因此納米鏈具有高度瞬態(tài)特征。
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總之，該工作通過(guò) AIMD 模擬揭示了 LiTFSI WiS 電解質(zhì)中鋰離子的納米鏈形成。在長(zhǎng)距離處，陽(yáng)離子具有規(guī)則的四面體環(huán)境，被水和陰離子物質(zhì)完全溶劑化。相反，在較近的距離處，其排列成由多個(gè)橋接水分子穩(wěn)定的線性納米鏈，導(dǎo)致鋰CN的增加。由于自由能壘較低，系統(tǒng)保持動(dòng)態(tài)平衡，局部結(jié)構(gòu)在納米級(jí)水平上不斷演化。從動(dòng)力學(xué)的角度來(lái)看，范霍夫相關(guān)函數(shù)提供了鏈中鋰離子之間協(xié)同運(yùn)動(dòng)的證據(jù)。因此，在未來(lái) WiS 系統(tǒng)的研究中，應(yīng)鼓勵(lì)通過(guò)經(jīng)典力場(chǎng)的重新參數(shù)化或使用機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)來(lái)考慮這種效應(yīng)。
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圖2. Li…Li Van Hove 時(shí)空相關(guān)函數(shù)的不同部分3D 圖
Formation of Polymer-like Nanochains with Short Lithium–Lithium Distances in a Water-in-Salt Electrolyte, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12488

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