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第一作者：Yuxiang Shen, Shuo Wang, Rongtan Li

通訊作者：Houfu Lv, 汪國雄

通訊單位：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

論文速覽

固體氧化物電解電池（SOECs）是利用CO₂的有前景的方法，但由于反應(yīng)動力學(xué)遲緩和燃料電極穩(wěn)定性差而面臨重大挑戰(zhàn)。本文提出了一種通過拓?fù)潆x子交換策略增強(qiáng)Ir@MnO_x/LSCIr（La_0.7Sr_0.3Cr_0.9Ir_0.1O_3-δ）界面的CO₂電解性能的方法。與原始的Ir@LSCIr界面相比，原位自組裝的Ir@MnO_x/LSCIr界面展現(xiàn)出更高的CO₂活化能力和更容易去除的碳酸鹽中間體，因此在1.6 V下CO₂電解性能提高了42%。

此外，由于Ir@MnO_x/LSCIr陰極的MnO_x殼層的均勻包裹，實(shí)現(xiàn)了CO₂電解穩(wěn)定性的提高。該方法不僅提供了對活性界面動態(tài)微觀結(jié)構(gòu)演變的深入理解，而且為合理設(shè)計(jì)和評估高效金屬/氧化物催化劑用于CO₂電解提供了一條途徑。

圖文導(dǎo)讀

圖1：原位還原過程中Ir@MnO_x界面的自組裝過程

圖2：MnO_x/LSCIr和Ir@MnO_x/LSCIr界面的微觀結(jié)構(gòu)演變，包括能量色散譜（EDS）元素圖和高角環(huán)形暗場（HAADF）STEM圖像。

圖3：拓?fù)湮鋈苓^程的原位光譜和DFT計(jì)算，包括原位X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）光譜和相應(yīng)的傅里葉變換擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）光譜，以及Ir 4f的原位近環(huán)境壓力X射線光電子能譜（NAP-XPS）光譜。

圖4：LSCIr-R和LSCIr+xMn-R陰極的CO₂電解活性，包括電流密度、Ir納米粒子（NPs）密度。

圖5：Ir@MnO_x/LSCIr的原位XAS和NAP-XPS結(jié)果和DFT計(jì)算

圖6：CO₂電解過程中的穩(wěn)定性能和表面化學(xué)演變，包括LSCIr+5Mn-R電池的穩(wěn)定性測試。

總結(jié)展望

本研究通過界面工程策略提出了一種增強(qiáng)SOECs中CO₂電解催化活性和穩(wěn)定性的新方法。通過拓?fù)潆x子交換促進(jìn)Ir@MnO_x/LSCIr界面的形成，并提高了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，為高效穩(wěn)定的CO₂電解提供了新的策略。原位STEM、XAS和NAP-XPS測量分析了Ir@MnO_x/LSCIr界面在析溶過程中的動態(tài)自組裝過程以及在CO₂電解過程中的演變。

這些自組裝的Ir@MnO_x/LSCIr界面不僅展現(xiàn)了比原始Ir@LSCIr界面更高的CO₂活化能力，而且在1.6 V下CO₂電解性能提升了42%。通過內(nèi)部B位點(diǎn)Mn離子的補(bǔ)充和外部MnO_x殼層的保護(hù)，實(shí)現(xiàn)了Ir@MnO_x/LSCIr界面的電催化穩(wěn)定性。本研究不僅推進(jìn)了對通過析出過程形成納米粒子（NPs）過程的基本理解，而且為金屬/鈣鈦礦界面在CO₂電解中的調(diào)控策略提供了新的視角。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：In Situ Self-Assembled Active and Stable Ir@MnO_x/La_0.7Sr_0.3Cr_0.9Ir_0.1O_3-δ Interfaces for CO₂ Electrolysis

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202404861

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/15/3a1075f26a/

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