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北工大[國家級青年人才/市特聘專家]團(tuán)隊(duì)AM：10000次循環(huán)的超穩(wěn)定水系鋁離子電池！

第一作者：Kai Du

通訊作者：胡宇翔，馬天翼

通訊單位：北京工業(yè)大學(xué)，澳大利亞皇家墨爾本理工大學(xué)

論文速覽

水系鋁離子電池（AAIBs）因其固有安全性、高理論容量和鋁的豐富性，成為電網(wǎng)規(guī)模儲能的潛在選擇。然而，傳統(tǒng)正極材料中高電荷密度鋁離子與固定晶格之間的強(qiáng)靜電相互作用和電荷補(bǔ)償延遲限制了AAIBs性能的提高。

為了解決這一問題，本研究首次引入高熵普魯士藍(lán)類似物（HEPBAs）作為AAIBs的正極材料，該材料具有獨(dú)特的晶格容限和高效的多路徑電子傳輸能力。HEPBAs利用其固有的長程無序和強(qiáng)大的晶格應(yīng)變場，實(shí)現(xiàn)了晶格“呼吸”效應(yīng)，最小化了晶格體積變化，從而在AAIBs中實(shí)現(xiàn)了卓越的長期穩(wěn)定性（在5.0 A g^-1的電流密度下，經(jīng)過10,000個循環(huán)后容量保持率為91.2%）。

此外，不同金屬原子之間的相互作用產(chǎn)生了拓寬的d帶和降低的退形性，與常規(guī)PBAs相比，增強(qiáng)了電子傳輸效率，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的倍率性能（在5.0 A g^-1的電流密度下為79.2 mAh g^-1）。此外，HEPBAs中獨(dú)特的元素選擇性和“雞尾酒”效應(yīng)可以方便地調(diào)節(jié)電化學(xué)行為?？傮w而言，新開發(fā)的具有高熵效應(yīng)的HEPBAs為AAIBs和多價離子電池的發(fā)展提供了有希望的解決方案。

圖文導(dǎo)讀

圖1：傳統(tǒng)PBA結(jié)構(gòu)與HEPBA材料在具有高電荷密度Al離子的AAIBs中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和多電子傳輸路徑的示意圖。

圖2：對優(yōu)化的HEPBA-Cu進(jìn)行了一系列的結(jié)構(gòu)表征分析。

圖3：HEPBA-Cu和雙金屬PBA的電化學(xué)性能。

圖4：HEPBA-Cu在AAIBs中的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和理論模擬。

圖5：AAIBs的電化學(xué)表征。

總結(jié)展望

本研究首次在AAIBs中引入高熵效應(yīng)，并開發(fā)了一系列新型的HEPBAs正極材料，這些材料具有顯著提升的性能。新開發(fā)的HEPBAs通過獨(dú)特的“晶格呼吸”機(jī)制顯著解決了傳統(tǒng)正極材料由于高電荷密度Al3+與常規(guī)宿主結(jié)構(gòu)之間的固有不兼容而引起的嚴(yán)重晶格結(jié)構(gòu)粉化和動力學(xué)性能差的問題。通過一系列DFT模擬和概念驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，揭示了擴(kuò)大的d帶和降低的退行性，展示了增強(qiáng)的電子傳輸效率（在5.0 A g^-1時為79.2 mAh g^-1）。

更有趣的是，通過一系列原位表征揭示了得益于獨(dú)特“晶格呼吸”機(jī)制的卓越結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。HEPBAs能夠大幅抑制不可逆的相變，并展示了迄今為止AAIBs報告的最佳長期穩(wěn)定性之一（在5.0 A g^-1下經(jīng)過10,000個循環(huán)后容量保持率為91.2%）。

此外，高熵超選擇性賦予了精細(xì)調(diào)節(jié)電池性能的能力，引入了一種新的“雞尾酒”效應(yīng)——這是電化學(xué)領(lǐng)域尚未探索的現(xiàn)象?？傮w而言，這種新型高熵正極材料家族為AAIBs和水系多價離子電池系統(tǒng)提供了一條新途徑。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：High-Entropy Prussian Blue Analogues Enable Lattice Respiration for Ultra-Stable Aqueous Aluminum-Ion Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404172

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/15/33476548d0/

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