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?武大AFM: RSOC原位溶出四元合金納米顆粒，實(shí)現(xiàn)CO2-CO相互轉(zhuǎn)化

可逆固體氧化物電池(RSOC)作為一種高效的儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換裝置，它可以利用固體氧化物電解池(SOEC)模式將CO₂電解成CO并儲(chǔ)存電能，同時(shí)也能夠在固態(tài)氧化物燃料電池(SOFC)模式下將CO燃料轉(zhuǎn)化為電能，從而有效地實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)爐煤氣的高效利用。但是，RSOC的一個(gè)關(guān)鍵的技術(shù)挑戰(zhàn)是缺乏具有催化活性和耐碳性的燃料電極；另一方面是活性界面缺乏快速的動(dòng)力學(xué)和氧化還原穩(wěn)定性。

為了解決這些問題，武漢大學(xué)定明月、顧向奎和王瑤等報(bào)道了一種用原位溶出Fe-Co-Ni-Cu四元合金納米顆粒修飾的Sr₂Fe_1.0Co_0.2Ni_0.2Cu_0.2Mo_0.4O_6-δ鈣鈦礦(QA@SFO)基體組成的燃料電極。在還原氣氛下，四元合金的析出伴隨著由雙鈣鈦礦到層狀鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，形成界面結(jié)構(gòu)，其中合金納米顆粒被強(qiáng)烈地釘在具有豐富氧空位的基體上。在電化學(xué)方面，QA@SFO界面提供的高活性位點(diǎn)極大地提高了CO₂-CO相互轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)性能，并且在1.3 V和800 °C下能夠連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行超300小時(shí)。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，富含氧空位的QA@SFO界面上的CO₂-CO轉(zhuǎn)化反應(yīng)分為兩個(gè)階段：過渡金屬的還原排出形成QA NPs，以及NPs對(duì)CO₂-CO轉(zhuǎn)化的協(xié)同活性和穩(wěn)定性。一方面，活性金屬陽離子在還原氣氛中逐漸從本體向表面或近表面擴(kuò)散，其逐漸還原和排出將導(dǎo)致金屬聚合并通過局部近表面遷移形成納米粒子；另一方面，Co和Cu的優(yōu)先溶解促進(jìn)了納米粒子與基體的牢固結(jié)合，為催化循環(huán)提供了一個(gè)強(qiáng)有力的界面，改善了材料的穩(wěn)定性。

此外，外層Fe和Ni元素的暴露為反應(yīng)提供了豐富的活性中心，促進(jìn)了CO₂的轉(zhuǎn)化。綜合以上結(jié)果，QA的析出具有明顯的優(yōu)勢，因此該系統(tǒng)具有比純鈣鈦礦更優(yōu)良的CO₂-CO相互轉(zhuǎn)化性能。

In situ exsolution of quaternary alloy nanoparticles for CO₂-CO mutual conversion using reversible solid oxide cells. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403922

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