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Nature子刊：原位多模態(tài)顯微成像，揭示微觀結(jié)構(gòu)和缺陷對催化劑性能的影響！

第一作者：Camilo A. Mesa

通訊作者：Raj Pandya

通訊單位：法國索邦大學(xué)

論文速覽

光（電）催化劑利用陽光來驅(qū)動化學(xué)反應(yīng)，如水分解。限制光催化劑發(fā)展的一個主要因素是物理化學(xué)的不均勻性，這導(dǎo)致了空間依賴性反應(yīng)。為了找到結(jié)構(gòu)和功能的關(guān)聯(lián)，需要在微觀長度尺度和寬范圍的時間尺度（ns到s）上同時探測電化學(xué)環(huán)境。

本研究開發(fā)了一種原位（光學(xué)）顯微鏡技術(shù)，用于觀察和關(guān)聯(lián)局部電化學(xué)活性、空穴壽命、氧空位濃度以及光電電極晶體結(jié)構(gòu)。通過這種多模態(tài)方法，研究了典型的赤鐵礦（α-Fe₂O³）光電電極。

研究發(fā)現(xiàn)，赤鐵礦中靠近微觀結(jié)構(gòu)裂縫的區(qū)域具有更好的光電化學(xué)響應(yīng)，并由于最佳的氧空位濃度而減少了反向電子復(fù)合。此外，薄膜厚度和光照時間的延長也影響局部活性。研究強調(diào)了即使在看似均勻的光電電極中，微觀結(jié)構(gòu)對于理解活性的重要性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：多模態(tài)相關(guān)顯微鏡設(shè)置示意圖。

圖2：通過掃描聚焦的532納米光源，允許在樣品的不同區(qū)域局部測量光電流密度，并通過瞬態(tài)反射顯微鏡（TRM）將光電流密度與空穴壽命相關(guān)聯(lián)。

圖3：在赤鐵礦光電電極的裂縫區(qū)域及其鄰近區(qū)域的光電催化反應(yīng)，通過光學(xué)和掃描電鏡（SEM）圖像展示了裂縫和鄰近裂縫區(qū)域，并通過對這些區(qū)域的EDX光譜分析來確定元素組成。

圖4：通過差分光譜反射率和X射線近邊吸收微光譜（μ-XANES）測量，探討了裂縫附近氧化物空位和化學(xué)結(jié)構(gòu)的特性。

圖5：光電陽極厚度對活性的影響，通過原子力顯微鏡（AFM）掃描揭示了不同厚度區(qū)域，并測量了這些區(qū)域的光電流密度。

圖6：進(jìn)一步探討了厚度對空穴動力學(xué)、氧化物空位和局部結(jié)構(gòu)的影響，通過TRM和Raman成像技術(shù)進(jìn)行了分析。

總結(jié)展望

本研究通過原位多模態(tài)顯微成像技術(shù)，揭示了微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)缺陷對光（電）催化劑性能的顯著影響。特別是，赤鐵礦光電電極中裂縫附近的區(qū)域，由于氧空位濃度的優(yōu)化，表現(xiàn)出更高的光電化學(xué)性能。此外，薄膜厚度對電荷載流子的傳輸和復(fù)合過程也有重要影響。

研究結(jié)果表明，通過精確控制材料的微觀結(jié)構(gòu)，可以顯著提高光電催化劑的性能。未來的工作需要進(jìn)一步開發(fā)新的測量方法以跟蹤缺陷動態(tài)，并在更長時間尺度上關(guān)聯(lián)薄膜形貌與OER機制。此外，研究中觀察到的光驅(qū)動的缺陷遷移、分離現(xiàn)象為提高光電催化劑性能提供了新的策略。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Correlating activities and defects in (photo) electrocatalysts using in-situ multi-modal microscopic imaging

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47870-9

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/13/6e5abcade9/

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