第一作者：Dianwei Zhang

通訊作者：魯兵安，余馨智，李福祥

通訊單位：湖南大學(xué)

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由于缺乏合適的電解液，目前的鉀離子電池（PIBs）在安全性和使用壽命方面受到限制。

本研究針對(duì)鉀離子電池（PIBs）的安全性和循環(huán)壽命受限于缺乏合適的電解液解決方案的問題，提出了一種創(chuàng)新的非易燃電解液設(shè)計(jì)策略。

該工作通過優(yōu)化磷酸酯基溶劑的溶劑化能力，實(shí)現(xiàn)了電解液在溶劑化能力和鹽解離能力之間的平衡，從而獲得了優(yōu)越的電化學(xué)性能。所制備的電解液具有低鹽濃度（僅0.6 M）、低粘度、高離子導(dǎo)電性、高氧化穩(wěn)定性以及安全性等優(yōu)點(diǎn)。

此外，該電解液還促進(jìn)了陽極表面自限性富無機(jī)界面的形成，以及在鐵基普魯士藍(lán)類似物上形成堅(jiān)固的正極-電解液界面，減少了電極/電解液副反應(yīng)，防止了鐵的溶解。

使用該電解液的PIBs展現(xiàn)出卓越的耐久性，在高電壓4.2 V下，扣式電池經(jīng)過2000個(gè)循環(huán)后容量保持80%，在更大的軟包電池中，在1C倍率下經(jīng)過1400個(gè)循環(huán)后保持超過81%的初始容量，平均庫侖效率高達(dá)99.6%。這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)安全、可持續(xù)和高性能的PIBs邁出了重要一步。

圖文導(dǎo)讀

圖1：電解液設(shè)計(jì)和溶劑篩選策略。

圖2：不同電解液的物理性質(zhì)和性能。

圖3：P-MSE在高電壓下的電化學(xué)性能。

圖4：TPP基電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)和界面化學(xué)。

圖5：使用P-MSE的全電池和軟包電池的電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本研究通過分子調(diào)控手段，成功開發(fā)了一種先進(jìn)的非易燃電解液，為鉀離子電池的安全和穩(wěn)定循環(huán)提供了新策略。

通過合理擴(kuò)展TEP分子的端基團(tuán)，獲得了中等溶劑化能力的TPP，并與高離解度的KFSI鹽和功能性共溶劑相結(jié)合。所得到的P-MSE電解液不僅成本低、粘度低、非易燃，還具有足夠的離子導(dǎo)電性和良好的SEI形成能力。此外，P-MSE電解液與高電壓FeHCF基正極展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)兼容性，有效緩解了正極的結(jié)構(gòu)降解和過渡金屬的溶出。

因此，使用該電解液的鉀離子電池在高電壓下展現(xiàn)出了穩(wěn)定的循環(huán)性能，無論是在K||FeHCF@rGO扣式電池（2000個(gè)循環(huán)后容量保持80%）還是石墨||FeHCF@rGO全電池（約187個(gè)循環(huán)后容量保持92%）中均表現(xiàn)突出。

特別是，K||FeHCF@rGO軟包電池在1400個(gè)循環(huán)后仍保持了81%的初始容量，平均庫侖效率達(dá)到99.6%，顯示出極高的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作預(yù)期將激發(fā)PIBs性能的進(jìn)一步增強(qiáng)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Nonflammable Phosphate-Based Electrolyte for Safe and Stable Potassium Batteries Enabled by Optimized Solvation Effect

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202405153