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第一作者：Rong Zhang、Yaqin Zhang、Bo Xiao

通訊作者：支春義教授、楊濤助理教授、Ying Guo

通訊單位：香港城市大學

論文速覽

硝酸鹽（NO₃^–）的直接電化學轉化是一種高效、環(huán)保的氨（NH₃）生產(chǎn)技術，但高選擇性電催化劑的缺失給該技術帶來了挑戰(zhàn)。高熵合金（HEAs）因其獨特的性能，在催化領域是一種很有吸引力的材料，特別是在多步反應中。

在文中，作者首次報道了HEA (FeCoNiAlTi)在電催化NO₃^–還原為NH₃（NRA）中的應用。其中，塊體HEA對NRA具有活性，在-0.5 V下其NH₃產(chǎn)率為0.36 mg?h^-1?cm^-2、法拉第效率（FE）為82.66%。通過有效的相工程策略，將均勻的金屬間納米顆粒引入到塊體HEA中，以提高電化學活性表面積和電荷轉移效率。

所得到的納米結構HEA (n-HEA)具有增強的電化學NRA性能，在-0.5V下其NH₃產(chǎn)率為0.52?mg?h^-1?cm^-2、FE為95.23%。實驗表征和密度泛函理論（DFT）計算表明，在n-HEA上多活性位點（Fe、Co和Ni）主導了NRA的電催化作用。值得注意的是，典型的Co位點對NRA表現(xiàn)出最低的能壘，其中*NO +?H⁺?+?e^–?→ *NOH為速率決定步驟。

圖文導讀

圖1：塊體HEA的表征與催化性能

圖2：n-HEA的形貌表征

圖3：n-HEA的催化性能

圖4：實驗表征和理論計算

總結展望

作者開發(fā)了HEA金屬間化合物（FeCoNiAlTi）納米顆粒作為一種高效的電催化劑，在中性介質中高效催化NO₃^–電化學還原為NH₃。

該合金在50 mM NO₃^–中具有顯著的電催化活性，有利于擴大活性表面積和加速電荷轉移過程。在-0.5 V下，NH₃的產(chǎn)率為0.52?mg?h^-1?cm^-2，并且 FE高達95.23%，同時保持了優(yōu)異的穩(wěn)定性、電化學耐久性和結構穩(wěn)定性。

實驗和理論研究進一步證明了NRA的多位點電催化作用。本研究拓展了HEAs和相工程在電催化NO₃^–制NH₃領域的應用。

文獻信息

標題：Phase Engineering of High-Entropy Alloy for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia

期刊：Angew. Chem. Int. Ed.

DOI:?10.1002/anie.202407589.

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/07/c5a1c62a1f/

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香港城市大學Angew：高熵合金電催化硝酸鹽還原制氨！

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