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第一作者：Rong Zhang, Yaqin Zhang, Bo Xiao

通訊作者：支春義、楊濤、郭瑛

通訊單位：香港城市大學(xué)、深圳大學(xué)

論文速覽

本研究開發(fā)了一種高熵合金（FeCoNiAlTi）作為電催化劑，用于在環(huán)境條件下直接電化學(xué)硝酸鹽（NO₃^?）還原為氨（NH₃）。高熵合金因其獨(dú)特的性能而在催化領(lǐng)域備受關(guān)注，尤其是在多步反應(yīng)中。

通過有效的相工程策略，在塊狀高熵合金上引入了均勻的金屬間納米粒子，增加了電化學(xué)活性表面積和電荷轉(zhuǎn)移效率。所得的納米結(jié)構(gòu)高熵合金（n-HEA）在NH₃產(chǎn)率（0.52 mg h^?1 cm^?2）和法拉第效率（FE）（95.23%）方面展現(xiàn)了增強(qiáng)的電化學(xué)硝酸鹽還原性能。

進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和理論研究揭示了n-HEA上多活性位點(diǎn)（Fe、Co和Ni）對硝酸鹽還原的電催化作用。特別是，典型的Co位點(diǎn)在*NH₂到*NH₃的決速步驟中顯示出最低的能壘。

圖文導(dǎo)讀

圖1：塊狀高熵合金（bulk HEA）的X射線衍射（XRD）圖譜，掃描電子顯微鏡（SEM）圖像及能量色散X射線光譜（EDX）元素分布圖。這些圖表證實(shí)了合金的面心立方（FCC）結(jié)構(gòu)和元素的均勻分布。

圖2：通過相工程策略得到的納米結(jié)構(gòu)高熵合金（n-HEA）的XRD圖譜、SEM圖像、透射電子顯微鏡（TEM）圖像、選區(qū)電子衍射（SAED）花樣和高角環(huán)形暗場掃描TEM（HAADF-STEM）圖像。這些圖表揭示了n-HEA中FCC和L1₂相的共存以及納米粒子的均勻分布。

圖3：n-HEA在不同條件下的電化學(xué)性能，包括線性掃描伏安圖（LSV曲線）、NH₃產(chǎn)率和法拉第效率（FE）的變化、¹⁵N同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)的1H NMR譜圖、不同硝酸鹽濃度下的性能以及計(jì)時(shí)電流曲線。

圖4：原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和在線差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）用于研究NO₃^?還原為NH₃的過程，以及密度泛函理論（DFT）計(jì)算得到的n-HEA在不同金屬位點(diǎn)上NRA的吉布斯自由能變化圖。

總結(jié)展望

本研究通過相工程策略成功制備了具有優(yōu)異電催化性能的高熵合金（FeCoNiAlTi）納米粒子，實(shí)現(xiàn)了高效電化學(xué)還原硝酸鹽為氨。優(yōu)化后的納米結(jié)構(gòu)高熵合金在-0.5 V電壓下達(dá)到了0.52 mg h^?1 cm^?2的NH₃產(chǎn)率和95.23%的法拉第效率，同時(shí)展現(xiàn)了卓越的電化學(xué)穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，F(xiàn)e、Co和Ni位點(diǎn)的協(xié)同催化作用是提升n-HEA電催化性能的關(guān)鍵。本研究不僅為高熵合金在電催化硝酸鹽還原反應(yīng)中的應(yīng)用提供了新思路，也為相工程在調(diào)控合金催化劑性能方面提供了重要的科學(xué)依據(jù)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Phase Engineering of High-Entropy Alloy for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia

期刊：Angewandte Chemie International Ed

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