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理解中間體在極化催化劑-電解質(zhì)界面上的非共價相互作用對水氧化動力學(xué)的影響，對于設(shè)計更具活性和穩(wěn)定性的電催化劑至關(guān)重要。在這里，我們結(jié)合使用原位光學(xué)光譜、X射線吸收光譜（XAS）和表面增強紅外吸收光譜（SEIRAS）來探測非共價相互作用對酸性和堿性電解質(zhì)中IrOx的氧進化反應(yīng)（OER）活性的影響。我們的結(jié)果表明，OER的活性物種（Ir4.x+–*O）在低覆蓋度下在堿性條件下比酸性條件下結(jié)合得更強，而在堿性電解質(zhì)中這些物種之間的排斥相互作用更高。這些差異歸因于堿性電解質(zhì)界面的陽離子水合殼中水的比例更大，與酸性電解質(zhì)相比，這可以穩(wěn)定氧化中間體并促進它們之間的長程相互作用。狀態(tài)能量的定量分析表明，盡管*O中間體在堿性電解質(zhì)中結(jié)合得比最佳狀態(tài)更強，但隨著覆蓋度的增加，它們之間的更大排斥相互作用導(dǎo)致*O結(jié)合顯著減弱，導(dǎo)致在OER相關(guān)電位下酸性和堿性中活性狀態(tài)的能量相似。通過使用互補的光譜技術(shù)直接探測電化學(xué)界面，我們的工作超越了傳統(tǒng)的OER活性計算描述符，解釋了實驗觀察到的酸性和堿性電解質(zhì)中IrOx的OER動力學(xué)。

帝國理工學(xué)院JACS：非共價相互作用對極化催化劑-電解質(zhì)界面水氧化動力學(xué)影響的研究

研究亮點總結(jié)：

1. 采用多種原位光譜技術(shù)結(jié)合研究，深入理解非共價相互作用對IrOx催化的水氧化反應(yīng)活性的影響。

2. 發(fā)現(xiàn)在堿性條件下，OER活性物種的結(jié)合強度較酸性條件下更強，且存在更強的排斥相互作用。

3. 揭示了堿性電解質(zhì)中水分子對氧化中間體穩(wěn)定化及長程相互作用促進作用的機制。

4. 通過定量分析，闡釋了不同電解質(zhì)環(huán)境下活性狀態(tài)的能量變化，為優(yōu)化催化劑設(shè)計提供了理論依據(jù)。

通過使用互補的光譜技術(shù)直接探測電化學(xué)界面，我們的研究不僅超越了傳統(tǒng)的計算描述符，還解釋了實驗上觀察到的酸性和堿性電解質(zhì)中IrOx的OER動力學(xué)。我們的發(fā)現(xiàn)為設(shè)計新型高效穩(wěn)定的電催化劑提供了重要的理論指導(dǎo)，并有助于推動水氧化反應(yīng)及其它相關(guān)電化學(xué)能源轉(zhuǎn)換過程的研究。

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帝國理工學(xué)院JACS：非共價相互作用對極化催化劑-電解質(zhì)界面水氧化動力學(xué)影響的研究

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