中科大曾杰/耿志剛Nature Sustainability：全新可持續(xù)手段合成羥胺

第一作者：Xiangdong Kong、Jie Ni

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

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羥胺（NH₂OH）是一種重要的含氮化工原料，廣泛應(yīng)用于化學(xué)、農(nóng)藥和制藥領(lǐng)域。傳統(tǒng)的羥胺合成方法使用氨作為氮源，并需要苛刻的反應(yīng)條件，導(dǎo)致不利的環(huán)境足跡。

本研究開發(fā)了一種由電力驅(qū)動的等離子體-電化學(xué)級聯(lián)路徑（PECP），直接從環(huán)境空氣和水中以溫和的條件可持續(xù)合成羥胺。在第一步中，環(huán)境空氣和水的等離子體處理提供了高達(dá)120.1 mM濃度的硝酸溶液。隨后，獲得的硝酸選擇性地通過鉍基催化劑電化學(xué)還原為羥胺。在-1.0 V相對于可逆氫電極的電位下，羥胺的法拉第效率達(dá)到了81.0%。

因此，該PECP方法實現(xiàn)了高達(dá)713.1 μmol cm^?2?h^?1的羥胺產(chǎn)率，選擇性為95.8%。值得注意的是，PECP方法的兩個步驟都在室溫下操作。

總體而言，我們的工作為從更簡單的原料在更溫和的條件下高效合成羥胺提供了一種可行的方法，為化學(xué)工業(yè)的可持續(xù)性轉(zhuǎn)型做出了貢獻(xiàn)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Synthesis of hydroxylamine from air and water via a plasma-electrochemical cascade pathway

期刊：Nature Sustainability

DOI：10.1038/s41893-024-01330-w

中科大曾杰/耿志剛Nature子刊：Cu單原子與相鄰Co3O4耦合高效串聯(lián)電催化還原硝酸鹽為氨

第一作者：Yan Liu, Jie Wei, Zhengwu Yang

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位郵箱：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

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硝酸鹽（NO₃^–）通過電催化還原成氨（NH₃）是一種可持續(xù)合成氨的有前景的方法。然而，中間體吸附構(gòu)型的多樣性使得同時優(yōu)化中間體的結(jié)合能變得非常困難。盡管廣泛報道的基于銅（Cu）的電催化劑有利于NO₃^–的吸附，但關(guān)鍵問題之一是亞硝酸鹽（NO₂^–）的積累，由于其吸附能力弱，導(dǎo)致催化劑快速失活和隨后加氫步驟的動力學(xué)緩慢。

本研究通過將銅單原子催化劑與相鄰的Co₃O₄納米片結(jié)合，來增強(qiáng)NO₃^–還原為NH₃的電催化。所得到的串聯(lián)催化劑氨產(chǎn)率為114.0 mg_NH3?h^-1?cm^-2，超過了之前報道的所有基于Cu的催化劑。機(jī)理研究表明，Co₃O₄的結(jié)合調(diào)節(jié)了NO₂^–的吸附構(gòu)型，并增強(qiáng)了與NO₂^–的結(jié)合，從而加速了NO₃^–到NH₃的電還原。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Ef?cient tandem electroreduction of nitrate into ammonia through coupling Cu single atoms with adjacent Co₃O₄

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48035-4

中科大曾杰/耿志剛Nature子刊：空間解耦策略促進(jìn)環(huán)氧丙烷電合成

第一作者：遲明芳、柯景文、Yan Liu

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位郵箱：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

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傳統(tǒng)的環(huán)氧丙烷工業(yè)合成方法因產(chǎn)生大量廢水和污泥而逐漸被淘汰，而基于過氧化氫的工藝雖環(huán)境友好但成本高昂。由于活性、穩(wěn)定性和選擇性等性能限制，環(huán)氧丙烷的電化學(xué)合成遠(yuǎn)未實際應(yīng)用。

本研究通過空間解耦策略顯著提升了環(huán)氧丙烷的電化學(xué)合成效率。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授、耿志剛教授團(tuán)隊，通過在陽極生成溴并將其轉(zhuǎn)移至獨立反應(yīng)器與丙烯反應(yīng)，避免了陽極和丙烯的直接接觸。該策略有效防止了副反應(yīng)的發(fā)生，消除了大量烯烴輸入和劇烈攪拌電解質(zhì)對穩(wěn)定性的干擾，提高了選擇性和穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果顯示，環(huán)氧丙烷的選擇性可達(dá)99.9%以上，法拉第效率為91%，穩(wěn)定性超過750小時。當(dāng)電極面積擴(kuò)大到25cm²時，連續(xù)電解50小時，電流為6.25A，可以獲得262g純環(huán)氧丙烷。

此外，該電化學(xué)溴醇路線也適用于其他烯烴的高效轉(zhuǎn)化。這些發(fā)現(xiàn)證明了電化學(xué)溴醇路線在制造環(huán)氧化物方面的可行性。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48070-1

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