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化學(xué)所/山大JACS: 石墨炔表面構(gòu)建Os單原子層，顯著提升電催化海水制氫性能

具有單原子厚度的二維結(jié)構(gòu)是新一代具有獨(dú)特物理化學(xué)性質(zhì)的催化體系。由于單原子尺寸效應(yīng)和金屬原子與載體之間的強(qiáng)相互作用，以及金屬原子的高質(zhì)量負(fù)載，催化體系的穩(wěn)定性、活性和效率大幅度提高。然而，對(duì)于目前開(kāi)發(fā)的大多數(shù)合金/納米結(jié)構(gòu)納米材料，只有少數(shù)暴露在表面的邊緣位點(diǎn)在催化過(guò)程中是活躍的。具有完全活化的高密度金屬原子的原子厚度二維納米材料將表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

然而，這些原子厚度的二維納米材料由于實(shí)際的合成障礙而且容易將單層二維納米材料聚集成密集堆疊的結(jié)構(gòu)，目前仍缺乏有效的制備手段。因此，探索簡(jiǎn)單的合成方法，構(gòu)建高密度負(fù)載活性位點(diǎn)和高活性及穩(wěn)定性的二維納米材料是非常必要的。

理論預(yù)測(cè)表明，單原子厚度的零價(jià)金屬在石墨炔(GDY)表面表現(xiàn)出完全活化的狀態(tài)?；诖?，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良和山東大學(xué)薛玉瑞等在二維GDY材料表面可控地自組裝了一層具有單原子尺寸厚度的高活性零價(jià)Os單原子層(Os/GDY)，并研究了其電催化海水產(chǎn)氫性能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，GDY與金屬原子之間強(qiáng)烈的表面相互作用導(dǎo)致GDY表面具有高密度的電荷，從而優(yōu)化了H*反應(yīng)中間體吸附/脫附；此外，高活性的表面導(dǎo)致不完全的電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)，有效地驅(qū)動(dòng)了催化過(guò)程，使反應(yīng)自由能達(dá)到最佳，從而表現(xiàn)出高的催化活性和穩(wěn)定性。

在堿性模擬海水中，Os/GDY催化劑僅需77 mV的HER過(guò)電位就能達(dá)到1500 mA cm^?2的電流密度；同時(shí)，該催化劑在50 mV的過(guò)電位下周轉(zhuǎn)頻率和質(zhì)量活性分別為3.89 s^?1和16.5 A mg_Os^?1，分別為商業(yè)Pt/C催化劑的32.4和217.1倍。此外，在7000次循環(huán)伏安(CV)測(cè)試中，Os/GDY的活性下降可忽略不計(jì)，測(cè)試后材料的形貌和結(jié)構(gòu)仍保持良好，表明其在腐蝕性鹽水電解液中具有較高的穩(wěn)定性。

綜上，該項(xiàng)工作報(bào)道了一種控制制備結(jié)構(gòu)確定、高活性、原子尺度分布材料體系的有效策略，為高效的單原子厚度二維材料的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)以用于其他催化反應(yīng)奠定了基礎(chǔ)。

Self-organized gradually single-atom-layer of metal osmium for an unprecedented hydrogen production from seawater. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00027

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