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第一作者：Huimin Zhang, Jingyi Qiu

通訊作者：張浩，李峰

通訊單位：軍事科學(xué)院防化研究院、中科院金屬所

論文速覽

多孔碳具有優(yōu)異的電子和離子傳輸能力，理想的多孔碳具有高比表面積和電子電導(dǎo)率，但是傳統(tǒng)的制備方法要么產(chǎn)率低，要么碳質(zhì)量差。

本研究開發(fā)了一種自下而上合成高度介孔-微孔石墨碳（MGC）的鋰熱方法，通過聚四氟乙烯粉末和熔融鋰金屬之間的自蔓延高溫反應(yīng)，以毫秒級(jí)速度合成了具有高度石墨化和連續(xù)開放孔結(jié)構(gòu)的介-微孔碳（MGC）。

這種MGC展現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)電容性能，包括出色的功率能力和超長(zhǎng)期的循環(huán)穩(wěn)定性。該制備過程不僅時(shí)間短、產(chǎn)率高，而且可擴(kuò)展至工業(yè)生產(chǎn)水平。

圖文導(dǎo)讀

圖1：通過PTFE粉末和熔融鋰金屬反應(yīng)合成高度多孔石墨化碳的示意圖。透射電子顯微鏡（TEM）和高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）圖像顯示了產(chǎn)品的多孔微觀結(jié)構(gòu)和連接的孔道，以及由多層碳層包圍的納米尺度孔洞網(wǎng)絡(luò)。

圖2：通過X射線衍射（XRD）、拉曼光譜、電子能量損失譜（EELS）和X射線光電子能譜（XPS）對(duì)多孔石墨碳進(jìn)行表征，確認(rèn)其高度石墨化的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的電導(dǎo)率。

圖3：MGC在EMIMBF₄電解液中的超級(jí)電容器性能，包括循環(huán)伏安（CV）曲線、恒流充放電（GCD）曲線、比電容隨電流密度變化的曲線、Nyquist圖、相位角與頻率的關(guān)系以及循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試。

圖4：COMSOL多物理場(chǎng)模擬展示了不同孔結(jié)構(gòu)中電解液離子通量的分布，以及BF₄^?離子與具有不同缺陷的碳基面層的吸附能計(jì)算，揭示MGC中離子快速傳輸?shù)臋C(jī)制。

總結(jié)展望

本研究展示了可擴(kuò)展且超快的鋰熱合成過程，用于制備高度多孔、低氧含量的石墨碳。這種MGC具有相互連接的開放孔道，有助于離子在電極體內(nèi)部的傳輸和遷移。作為超級(jí)電容器的電極材料，即使在電流密度從10.0 A/g增加到200.0 A/g時(shí)，MGC在EMIMBF₄電解液中仍展現(xiàn)了理想的倍率性能和超過90%的電容保持率。

此外，MGC還在具有內(nèi)部并聯(lián)結(jié)構(gòu)的袋式電池中展示了其優(yōu)于商用活性炭的優(yōu)勢(shì)，顯示出47 Wh/kg_MGC的比能量和175 kW/kg_MGC的比功率。該方法以超高溫和固態(tài)試劑為特征，通過其他金屬元素(鈉、鉀、鎂、鋁等)擴(kuò)展到制造高度石墨化的多孔碳。

MGC在實(shí)際軟包電池中也展現(xiàn)了優(yōu)越的性能，與商業(yè)化活性炭電極相比具有更高的比電容和能量密度。這種通過超高溫和固態(tài)反應(yīng)劑制備的石墨化多孔碳的方法，為電化學(xué)能源存儲(chǔ)和輸送的實(shí)際應(yīng)用提供了有前景的策略。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Sub-millisecond lithiothermal synthesis of graphitic meso–microporous carbon

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47916-y

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