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第一作者：Xiang Miao

通訊作者：南策文，沈洋，任耀宇

通訊單位：清華大學(xué)

論文速覽

鋰硫（Li-S）電池因其高理論容量而備受關(guān)注，但受限于緩慢的Li₂S動力學(xué)，導(dǎo)致速率能力和循環(huán)穩(wěn)定性不佳。

本研究設(shè)計并制造了一種富含磺酸基團的液晶聚合物（PBDT），以加速Li₂S的沉積，通過促進電解液中Li⁺的去溶劑化。使用PBDT改性的商業(yè)聚丙烯（PP）隔膜組裝的Li-S電池展現(xiàn)出顯著的倍率容量（4C時為761 mAh g^-1）和循環(huán)穩(wěn)定性（0.5C下500個循環(huán)平均衰減率為每循環(huán)0.088%）?；赑BDT的軟包電池在貧電解質(zhì)和高硫負荷條件下甚至展現(xiàn)出約1400 mAh g^-1的卓越容量和約11 mAh cm^-2的面容量，顯示出實際應(yīng)用的潛力。

通過拉曼光譜、分子動力學(xué)（MD）和密度泛函理論（DFT）計算的結(jié)果揭示了PBDT中豐富的陰離子磺酸基團通過減弱Li⁺-溶劑相互作用并降低脫溶劑能壘來幫助Li⁺去溶劑化。本工作闡明了Li⁺脫溶劑對Li-S電池的重要性，并為先進的Li-S電池提供了新的設(shè)計方向。

圖文導(dǎo)讀

圖1：PBDT在Li-S電池中的機制示意圖。

圖2：PBDT的結(jié)構(gòu)和組成。

圖3：PBDT對Li⁺脫溶劑作用的影響。

圖4：使用wo-PBDT和w-PBDT隔膜的Li₂S電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)研究。

圖5：使用wo-PBDT和w-PBDT組裝的Li-S扣式電池的電化學(xué)性能。

圖6：使用w-PBDT隔膜組裝的Li-S軟包電池。

總結(jié)展望

本研究通過設(shè)計富含磺酸基團的液晶聚合物PBDT，成功實現(xiàn)了對Li⁺脫溶劑過程的調(diào)控，從而顯著提高了Li-S電池的反應(yīng)動力學(xué)。使用PBDT改性隔膜的Li-S電池在4C的高倍率下展現(xiàn)出761 mAh g^-1的放電容量，并在0.5C下經(jīng)過500個循環(huán)后，平均容量衰減率僅為0.088%。

此外，PBDT改性的軟包電池在高硫負荷和低電解液/硫比例條件下，展現(xiàn)出約1400 mAh g^-1的可逆容量和約11 mAh cm^-2的面容量。這些結(jié)果不僅證實了Li⁺脫溶劑在Li-S電池中的關(guān)鍵作用，還為實現(xiàn)高性能Li-S電池提供了有效的設(shè)計策略。

文獻信息

標題：Achieving High-Performance Lithium-Sulfur Batteries by Modulating Li⁺ Desolvation Barrier with Liquid Crystal Polymers

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401473

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/27/7298e34d9c/

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