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缺陷工程化的雙金屬氧化物在電解有機小分子方面表現(xiàn)出很高的潛力，但是由于缺陷密度與電催化性能之間的關(guān)系模糊性，使得控制電催化體系中多-步多-電子反應的最終產(chǎn)物具有挑戰(zhàn)性。

基于此，中山大學姚向東教授等人報道了采用可控動力學還原法使Cu-Co氧化物納米片（CuCo₂O₄ NS）的氧空位密度最大化，并用于催化甘油電氧化反應（GOR）。其中，氧空位密度最高的CuCo₂O_4-x NS（CuCo₂O_4-x-2）將C3分子氧化為C1分子，選擇性接近100%，法拉第效率約為99%，在所有改性催化劑中表現(xiàn)出最好的氧化性能。

通過DFT計算，作者確認了所提出的GOR路徑的合理性。根據(jù)所提出的途徑，吸附在(311)面具有高和低V_o值的CuCo₂O₄樣品（CuCo₂O_4-x-2和CuCo₂O_4-x-0）的甘油分子通過與體系中的氧空位的協(xié)同作用轉(zhuǎn)化為甲酸。

催化劑對羥基（0→1）的甘油分子吸附引起CuCo₂O_4-x-2表面伯羥基（1→2）的自發(fā)脫氫，該反應在CuCo₂O_4-x-0中能量上是不利的，因此催化劑中較高的V_o有利于GOR過程。

此外，CuCo₂O_4-x-2和CuCo₂O_4-x-0的GOR反應速率決定步驟分別為甘油醛吸附H₂O分子生成反應中間體和脫氫（2→3，3→4）。隨后，CuCo₂O_4-x-2和CuCo₂O_4-x-0表面發(fā)生自發(fā)脫氫過程（4→5、5→6、6→7），導致第一次C-C鍵裂解產(chǎn)生的反應中間體發(fā)生3步脫氫（7-10）。

最后，通過C-C鍵裂解生成兩個甲酸分子，乙醇酸轉(zhuǎn)化為乙醛酸（10-11）。因此，通過優(yōu)化Cu-Co催化體系的缺陷位點構(gòu)型來控制緊密間隔氧空位的協(xié)同效應，可有效地促進C-C鍵的裂解生成甲酸分子，從而促進GOR。

Strengthening the Synergy Between Oxygen Vacancies in Electrocatalysts for Efficient Glycerol Electrooxidation. Adv. Mater., 2024, DOI: /10.1002/adma.202401857.

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中大AM：Cu-Co氧化物納米片實現(xiàn)甘油的高效電氧化

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