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了解金屬氧化物半導(dǎo)體的傳感機(jī)理對(duì)于高性能傳感器的發(fā)展至關(guān)重要，而典型的傳感機(jī)制僅識(shí)別空氣中表面化學(xué)吸附氧的作用，忽略了表面晶格氧的作用?；诖耍?strong>吉林大學(xué)李國(guó)棟教授等人為晶格氧參與H₂傳感機(jī)制提供了實(shí)驗(yàn)證據(jù)。以鍺（Ge）摻雜二氧化錫（SnO₂）為例，利用原位漫反射紅外傅立葉變換光譜（DRIFTS）和原位拉曼光譜研究了H₂-傳感過(guò)程中表面的變化，發(fā)現(xiàn)表面晶格氧參與氫氣傳感反應(yīng)。摻20% Ge的SnO₂納米纖維具有最高的響應(yīng)（500 ppm H₂時(shí)S=39.2）、良好的選擇性和快的響應(yīng)速度（0.1% H2時(shí)< 2 s）。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了引入Ge是否能促進(jìn)LOM機(jī)制的發(fā)生。該模型是使用2×2×2金紅石SO晶胞構(gòu)建，其中四個(gè)Ge原子取代了16個(gè)Sn原子中的四個(gè)，其中SGO的晶格常數(shù)小于SO的晶格常數(shù)。這種壓縮晶格應(yīng)變導(dǎo)致SnO₆八面體的壓縮和變形，因此Sn-O鍵長(zhǎng)沿a軸和b軸的長(zhǎng)度從2.08 ?拉伸到2.10 ?，而沿c軸的長(zhǎng)度則變?yōu)?.05 ?。此外，從(110)方向看，Sn-O-Sn的鍵角從180°變?yōu)?62°，可能導(dǎo)致電子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。

此外，作者研究了引入Ge原子后SO中氧逸出能的變化以及變化的因素。SGO中的氧逸出能明顯低于SO，表明SGO的晶格氧更易轉(zhuǎn)移形成化學(xué)吸附氧。SGO的O 2p波段中心高于SO，表明SGO從晶格氧到化學(xué)吸附氧的轉(zhuǎn)變?cè)跓崃W(xué)上更有利。因此，引入Ge和由此產(chǎn)生的晶格畸變有助于優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)。

Essential role of lattice oxygen in hydrogen sensing reaction. Nat. Commun., 2024, DOI /10.1038/s41467-024-47078-x.

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?吉大Nature子刊：晶格氧在氫傳感反應(yīng)中的重要作用

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