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電化學(xué)NO還原反應(yīng)（NORR）是一種很有前途的氮循環(huán)調(diào)控和氨合成方法。由于NO源濃度較低，且NO在溶液中的溶解度較差，傳質(zhì)限制是一個(gè)嚴(yán)重且易被忽視的問(wèn)題。

基于此，天津大學(xué)張兵教授、于一夫教授和王雨婷副教授等人報(bào)道了在Cu納米線陣列上生長(zhǎng)的多孔碳負(fù)載超細(xì)Cu團(tuán)簇（記為Cu@Cu/C NWAs），用于低濃度NORR。在-0.1 V條件下，Cu@Cu/C NWAs具有較高的法拉第效率（93.0%）和氨產(chǎn)率（1180.5 μg h^-1 cm^-2），遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于Cu NWAs和其他報(bào)道的類似條件下的性能。

VASP解讀

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了了NO分子在溶液中的遷移路徑。Cu NWAs受水的氫鍵網(wǎng)絡(luò)影響，NO分子需要通過(guò)水分子之間的間隙遷移，導(dǎo)致擴(kuò)散模式困難而曲折。在Cu@Cu/C NWAs的情況下，NO分子可被吸引并聚集在多孔碳基體周圍，從而導(dǎo)致在固-液界面上無(wú)阻礙的直線遷移路徑。NO在Cu NWAs上擴(kuò)散所需的最大Ea為0.63 eV，而Cu@Cu/C NWAs的多孔碳結(jié)構(gòu)只需要克服0.31 eV這表明改善了NO傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)。

由于多孔碳的富集引起了高效的NO傳質(zhì)過(guò)程，Cu表面的有效NO濃度明顯增加，隨后的NORR增大。兩種樣品在大約140 °C和300-500 °C處都有兩個(gè)特征峰，分別屬于NO的物理吸附和化學(xué)吸附。

結(jié)果表明，Cu@Cu/C NWAs對(duì)NO的吸附更充分。同時(shí)，Cu@Cu/C NWAs上反映的較高NO覆蓋率也可抑制H-H的易偶聯(lián)，特別是對(duì)于低濃度的NORR。

Carbon Support Enhanced Mass Transfer and Metal-Support Interaction Promoted Activation for Low-Concentrated Nitric Oxide Electroreduction to Ammonia. J. Am. Chem. Soc., 2024.

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?天大JACS：Cu@Cu/C NWAs助力低濃度NORR！

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