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最新Nature子刊：催化劑上組裝MOF膜，作為CO2儲(chǔ)層促進(jìn)電化學(xué)CO2RR

第一作者：Subhabrata Mukhopadhyay

通訊作者：Núria López, Idan Hod

通訊單位：本·古里安大學(xué)

論文速覽

水溶液電解質(zhì)中的電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)是一種生產(chǎn)附加值化學(xué)品和減少碳排放的有前途的途徑。然而，即使在氣體擴(kuò)散電極（GDE）設(shè)備中，低水溶性CO₂的溶解度也限制了催化速率和選擇性。

本研究展示了一種通過(guò)在多相電催化劑上組裝的改性金屬-有機(jī)框架（MOF）薄膜，作為卓越的CO₂溶解層，能夠?qū)⑵渚植繚舛仍黾蛹s27倍，達(dá)到0.82 M。當(dāng)安裝在氣體擴(kuò)散電極上的Bi催化劑上時(shí)，MOF顯著提高了CO₂至HCOOH的轉(zhuǎn)化，選擇性超過(guò)90%，在-0.9 V vs RHE下部分HCOOH電流達(dá)到166 mA/cm2。

MOF還通過(guò)穩(wěn)定反應(yīng)中間體來(lái)促進(jìn)催化作用，這一點(diǎn)通過(guò)原位紅外光譜和密度泛函理論（DFT）得到證實(shí)。因此，本研究提出的策略為增強(qiáng)多相電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)提供了新的分子手段，使其更接近實(shí)際應(yīng)用的要求。

圖文導(dǎo)讀

圖1：UiO-66-CN膜在Bi催化劑上的組裝結(jié)構(gòu)，以及BA-CN在UiO-66膜中缺失連接位點(diǎn)的附著方式，以及在Bi催化劑表面附近增加的局部CO₂濃度的示意圖。

圖2：通過(guò)PXRD圖譜確認(rèn)了Bi-UiO-66-A-C的成功合成，并通過(guò)SEM-FIB橫截面圖像展示了Bi-UiO-66膜的多孔性、均勻性和連續(xù)性。

圖3：DFT模型結(jié)構(gòu)，包括Bi(0001)表面、Zr6-oxo UiO-66節(jié)點(diǎn)、改性Zr6-oxo節(jié)點(diǎn)（UiO-66-CN）、BA-CN連接體，以及Bi-UiO66-CN的結(jié)構(gòu)，包括BA-CN與Bi(0001)平面平行和垂直的兩種模式。

圖4：Bi-foil和UiO-66-A-C膜含Bi-foil在不同應(yīng)用電位下的HCOOH和H₂的法拉第效率變化，以及HCOOH產(chǎn)生和H2析出反應(yīng)的部分催化電流變化。

圖5：Bi-GDE-UiO-66-CN氣體擴(kuò)散電極（GDE）的結(jié)構(gòu)示意圖，以及Bi-GDE、Bi-GDE-UiO-66和Bi-GDE-UiO-66-CN在HCOOH產(chǎn)生法拉第效率和部分電流密度方面的變化。

圖6：通過(guò)ATR-IRRAS在Otto配置下的光譜，展示了UiO-66膜和UiO-66-CN膜在CO₂溶解方面的CO₂溶解程度，以及隨著CO₂濃度變化BA-CN峰強(qiáng)度的變化。

圖7：DFT計(jì)算的不同界面的N(2p) HOMO能量與CO₂吸附能量的關(guān)系，以及通過(guò)DFT計(jì)算的eCO₂RR生成HCOOH的兩條路徑的機(jī)理圖和反應(yīng)能量。

圖8：在電化學(xué)CO₂還原條件下，Bi-foil、Bi-UiO-66和Bi-UiO-66-CN的ATR-IRRAS光譜，以及Bi-UiO-66-CN在不同應(yīng)用電位下的-CN伸縮振動(dòng)的ATR-IRRAS光譜。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)在Bi催化劑上組裝含腈基團(tuán)的UiO-66-CN MOF膜，顯著提高了電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)的活性和選擇性。UiO-66-CN膜不僅作為CO2的儲(chǔ)層，增加了局部CO₂濃度，而且通過(guò)次級(jí)球相互作用穩(wěn)定了HCOOH中間體，從而提高了產(chǎn)物選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，UiO-66-CN改性的Bi催化劑在-0.9 V vs RHE下實(shí)現(xiàn)了166 mA/cm2的HCOOH部分電流密度，選擇性超過(guò)90%，達(dá)到了技術(shù)應(yīng)用水平。

此外，通過(guò)原位紅外光譜和DFT計(jì)算，研究了CO₂的吸附和活化機(jī)制，為設(shè)計(jì)高效的多相電催化劑提供了分子水平的見解。這項(xiàng)工作展示了通過(guò)精確的分子設(shè)計(jì)來(lái)提升電催化劑性能的潛力，并為使用多功能材料在這些技術(shù)中的實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Local CO₂reservoir layer promotes rapid and selective electrochemical CO₂reduction

期刊：Nature Communications

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/23/cd5b85860e/

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