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研究背景

石墨烯是一種二維晶體材料，由排列在蜂窩格子中的碳原子單層組成，具有出色的電學和機械性能，因此引起了廣泛關(guān)注。然而，原始的石墨烯由于缺乏電子帶隙，在某些電子器件應用中存在限制。為了克服石墨烯的缺點，人們開始研究石墨烯納米帶（GNRs），這是石墨烯的一維衍生物，由于量子約束而具有有限帶隙。理論上，亞5 nm寬的原始GNRs可以表現(xiàn)出適合室溫開關(guān)操作的大帶隙，這使其成為數(shù)字邏輯和射頻電子應用的理想平臺。

然而，在實際應用中，已經(jīng)制備的GNR器件的性能低于預期，主要是由于雜質(zhì)效應導致的。現(xiàn)有的石墨烯和石墨烯納米帶器件在實際應用中表現(xiàn)不佳，主要受到雜質(zhì)效應的限制。這些效應包括晶格缺陷、應變、表面粗糙度、污染物的物理和化學吸附以及基板帶電雜質(zhì)。這些問題尤其突出，因為GNRs具有低維特性，只具有表面和邊緣。

為了解決這些問題，研究人員開始探索各種方法來減少雜質(zhì)效應，包括熱退火、等離子體表面清潔、懸浮結(jié)構(gòu)的制備、基于聚合物的轉(zhuǎn)移到平坦基底和范德華封裝。范德華封裝被認為是最成功的方法之一，它涉及將石墨烯封裝在六方氮化硼（hBN）堆疊之間，以減少雜質(zhì)效應。然而，現(xiàn)有的范德華封裝方法通常使用機械轉(zhuǎn)移技術(shù)，難以控制，易受污染，并且無法擴展。因此，研究人員開始尋找新的方法來實現(xiàn)范德華封裝，以解決這些問題。

成果簡介

鑒于此，上海交通大學凝聚態(tài)物理研究所史志文課題組、韓國基礎科學研究院丁峰教授、以色列特拉維夫大學Michael Urbakh教授、武漢大學歐陽穩(wěn)根課題組聯(lián)合提出了一種無轉(zhuǎn)移的直接生長嵌入式GNRs的方法，這些GNRs生長在hBN堆疊中。通過這種方法，他們成功地制備了超長、超窄且同手性的嵌入式GNRs。他們的原子模擬顯示，這種生長機制涉及在AA’堆疊的hBN層之間滑動時的超低GNR摩擦。利用這種方法制備的GNR器件表現(xiàn)出了優(yōu)越的電子特性，包括高遷移率和高開關(guān)比，反映了這種新方法的有效性。以上成果于Nature期刊發(fā)表題為“Graphene nanoribbons grown in hBN stacks for high-performance electronics”的最新論文，引起了不小的關(guān)注！

圖文導讀

圖1的實驗和分析是為了探究嵌入式石墨烯納米帶（GNRs）的生長過程和結(jié)構(gòu)特征。在圖1中，a圖展示了嵌入式GNRs的生長過程示意圖，說明了通過化學氣相沉積（CVD）在hBN堆疊中直接生長GNRs的過程。b圖是掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，展示了作為生長產(chǎn)物的嵌入式GNRs，以及與之相鄰的hBN層堆疊情況。c圖是透射電子顯微鏡（STEM）的暗場圖像，顯示了一條寬度為3.3納米的單層GNR的橫截面。在d圖中，放大了c圖中的部分，顯示了每個明亮的斑點代表一個Zigzag石墨烯或hBN鏈的軸向視圖。e圖展示了經(jīng)典力場計算得到的3.3納米寬GNR嵌入40層hBN堆疊的橫截面原子結(jié)構(gòu)。最后，在f圖中將實驗圖像與計算結(jié)構(gòu)疊加，展示了實驗結(jié)果與計算結(jié)果之間的顯著一致性。這些實驗結(jié)果對我們理解嵌入式GNRs的生長機制和嵌入式結(jié)構(gòu)起到了關(guān)鍵作用。STEM圖像展示了嵌入式GNRs對hBN堆疊的擾動情況，有助于我們理解GNRs與周圍環(huán)境的相互作用。

圖1. 直接生長的嵌入式石墨烯納米帶

在圖2中，首先使用掃描電子顯微鏡（SEM）提供了嵌入式GNRs的俯視圖像，顯示出GNRs的高對比度和直線形態(tài)，長度范圍從幾個到幾百微米不等（見圖2a、b）。與此同時，他們發(fā)現(xiàn)，嵌入式GNRs的縱橫比達到了驚人的1×10⁵，遠遠超過以往任何方法制備的GNRs。此外，嵌入式GNRs主要沿著hBN堆疊的Zigzag軸生長，并且較長的GNRs顯示出更高的排列傾向，這表明了生長方向的選擇性（見圖2b、e）。此外，圖中還展示了嵌入式GNRs的手性分布，顯示出對Zigzag型GNRs的強烈偏好，并呈現(xiàn)出與相鄰hBN層之間的一維moire超結(jié)構(gòu)（見圖2f、g、h、i）。這些實驗結(jié)果有助于深入理解嵌入式GNRs的生長機制以及其與hBN堆疊之間的相互作用，為GNRs在電子器件中的應用提供了重要參考。

圖2. 超長嵌入式鋸齒形 GNR 表現(xiàn)出一維莫爾超結(jié)構(gòu)

為了解析嵌入式GNR的生長機制，研究者進行了圖3的分子動力學模擬。在圖3中，作者通過模擬ZZ-GNRs和armchair GNRs（AC-GNRs）在hBN層之間和之上的滑動運動，研究者揭示了生長過程中的關(guān)鍵因素。實驗結(jié)果顯示，在給定的推力作用下，嵌入式ZZ-GNRs的滲透距離明顯大于嵌入式AC-GNRs和表面生長的ZZ-GNRs。通過分析ZZ-GNR在hBN表面上和內(nèi)部的滑動能量景觀，發(fā)現(xiàn)在hBN層之間滑動時，ZZ-GNRs可以實現(xiàn)幾乎無摩擦的滑動，而在hBN表面上滑動時則會遇到較高的摩擦。對于AC-GNRs，雖然也存在連續(xù)的低能谷，但為了避免高能峰，需要更大的側(cè)向運動和石墨烯帶在滑動軌跡上的變形。這些結(jié)果表明，層間晶格共格、變形能懲罰、范德華相互作用和摩擦能量耗散是影響嵌入式GNR生長的關(guān)鍵因素。通過優(yōu)化這些因素，實現(xiàn)了高選擇性地生長超長的ZZ-GNRs。

圖3. 嵌入式 GNR 滑動機理

圖4展示了FET器件的主要特征和性能。首先，圖中展示了FET器件的示意圖（見圖4a），隨后提供了一個典型的嵌入式GNR FET器件的SEM圖像，其中顯示了兩個Au/Cr源漏電極（插圖）。電性接觸是通過等離子體反應刻蝕hBN/GNR/hBN異質(zhì)結(jié)來實現(xiàn)的，然后進行了金屬引線沉積。為了了解器件的電學特性，繪制了源漏電流（Isd）作為源漏電壓（Vsd）和柵極電壓（Vg）的二維彩色圖（見圖4b）。觀察到了典型的菱形圖案，其中低電流區(qū)域?qū)贕NR帶隙中的費米能位。圖4c和4d顯示了在代表性Vsd和Vg處的Isd的線性切片，表明了高達106的開關(guān)比。通過比較不同器件的表現(xiàn)，發(fā)現(xiàn)了出色的FET特性。

此外，研究人員測量了GNR器件的遷移率，并發(fā)現(xiàn)在室溫下達到了1400-4600 cm^2 V^-1 s^-1的范圍內(nèi)，并且在10K的溫度下，達到了約74,000 cm^2 V^-1 s^-1的高值。這些結(jié)果反映了嵌入式GNR樣品的低缺陷密度和高均勻性。此外，所測得的較小的亞閾值擺幅表明了這些器件的優(yōu)異性能，這在室溫下獲得了，表明了嵌入式GNR作為納米電子器件的可行性。

圖4. 基于嵌入式 GNR 的卓越 FET

結(jié)論與展望

本研究開發(fā)了一種創(chuàng)新的催化生長方法，可以在氮化硼層堆疊中直接生長高質(zhì)量的石墨烯納米帶(GNRs)，而無需傳統(tǒng)的機械轉(zhuǎn)移技術(shù)。這一方法不僅解決了現(xiàn)有技術(shù)中存在的難以控制、易受污染和不可擴展的問題，還實現(xiàn)了GNRs的超長、超窄和同手性特性的一體生長。通過對嵌入式GNRs的生長機制的深入理解，我們展示了GNRs的優(yōu)異電子性能，包括高達4,600 cm2/Vs的載流子遷移率和高達10⁶的開關(guān)比。這一研究為基于GNRs的高性能電子器件的底部制備打開了新的途徑，為納米電子學和量子計算領域的發(fā)展提供了重要的科學基礎。

文獻信息

Lyu, B., Chen, J., Wang, S. et al. Graphene nanoribbons grown in hBN stacks for high-performance electronics. Nature (2024).

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