国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

在環(huán)境條件下，利用乙烯和水電化學(xué)合成環(huán)氧乙烷（EO）是一種低碳替代現(xiàn)有工業(yè)生產(chǎn)工藝的方法。然而，目前的電催化乙烯環(huán)氧化途徑在很大程度上受到缺乏活性、EO選擇性和長期穩(wěn)定性催化劑的阻礙。

基于此，大連化學(xué)物理研究所包信和院士、汪國雄研究員和高敦峰研究員等人報(bào)道了一種單原子釕（Ru）摻雜荷蘭石結(jié)構(gòu)的KIr₄O₈（KIrRuO）納米線催化劑，用于通過氯化物介導(dǎo)的乙烯環(huán)氧化工藝高效生產(chǎn)EO。KIrRuO催化劑的EO局部電流密度高達(dá)0.7 A cm^-2，EO收率高達(dá)92.0%。

VASP解讀

通過DFT計(jì)算，作者研究了單原子Ru摻雜KIr₄O₈（KIrRuO）納米線催化劑上電催化乙烯環(huán)氧化的反應(yīng)機(jī)理。以三層組成的1×3×1超級(jí)單體KIr₄O₈(200)表面作為模型，作者考慮了氯離子介導(dǎo)的乙烯環(huán)氧化過程的兩種反應(yīng)途徑：首先加入*OH生成*CH₂CH₂OH（途徑1: *CH₂CH₂ → *CH₂CH₂OH → *ClCH₂CH₂OH，即OH-Cl途徑）或首先加入Cl生成*CH₂CH₂Cl（途徑2: *CH₂CH₂ → *CH₂CH₂Cl → *ClCH₂CH₂OH，即Cl-OH途徑）。

此外，作者計(jì)算了Cl吸附在Ir-bridge和Ir-top位點(diǎn)上的KIr₄O₈(200)上的完整反應(yīng)路徑。乙烯的吸附在所有Ir位點(diǎn)上都是放熱和熱力學(xué)上有利的，而不考慮Cl的吸附。由于Cl被吸附在Ir-top位點(diǎn)，無論是Cl還是*OH，乙烯氧化的第一步自由能都是下降，但第二步需要能量輸入，途徑1生成*ClCH₂CH₂OH所需的反應(yīng)能量輸入較低，為0.28 eV。在Ir-bridge位點(diǎn)上吸附Cl的情況下，途徑1和途徑2將分別需要1.13和1.26 eV的能量輸入。因此，在KIr₄O₈(200)表面上形成*ClCH₂CH₂OH傾向于遵循途徑1，Cl吸附在Ir-top位點(diǎn)。

Boosting Electrocatalytic Ethylene Epoxidation by Single Atom Modulation. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202402950.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/13/d41f868285/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

?Angew：單原子調(diào)制促進(jìn)電催化乙烯環(huán)氧化

相關(guān)推薦