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在深入了解枝晶形成機(jī)制的基礎(chǔ)上，精確設(shè)計(jì)和調(diào)整Zn跳變/轉(zhuǎn)移位點(diǎn)是制備水系鋅離子電池（AZIBs）人工負(fù)極保護(hù)涂層的關(guān)鍵?；诖?，華南師范大學(xué)蘭亞乾教授和陳宜法研究員等人報(bào)道了一系列基于酸酐的共價(jià)有機(jī)骨架（即PI-DP-COF和PI-DT-COF）來(lái)探討負(fù)極涂層界面的作用，這些骨架具有特別設(shè)計(jì)的鋸齒狀跳躍位點(diǎn)和親Zn酸酐基團(tuán)，作為研究相關(guān)Zn²⁺跳躍/轉(zhuǎn)移行為以及界面相互作用的所需平臺(tái)。所制備得最佳PI-DT-COF電池在對(duì)稱電池（60 mA cm^-2下2000次循環(huán)）和全電池（2 A g^-1下1600次循環(huán)）中都具有優(yōu)異的循環(huán)壽命，優(yōu)于幾乎所有報(bào)道的多孔晶體材料。

VASP解讀

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了PI-DT-COF涂層的親Zn性和脫溶效應(yīng)。PI-DT-COF@Zn的高吸收能，表明該保護(hù)涂層對(duì)Zn箔表現(xiàn)出較強(qiáng)的親Zn能力，加速了Zn²⁺的脫溶過(guò)程。計(jì)算出PI-DT-COF的Zn²⁺吸附能高于裸Zn，說(shuō)明由于-C=O基團(tuán)的存在，PIDT-COF涂層在負(fù)極-電解質(zhì)界面處具有較強(qiáng)的親Zn能力，提高了沉積/剝離過(guò)程中PIDT-COF@Zn界面處Zn²⁺的捕獲和轉(zhuǎn)移能力。

此外，Zn²⁺-PI-DT-COF@Zn的吸收能遠(yuǎn)強(qiáng)于H₂O-PI-DTCOF，說(shuō)明PI-DT-COF涂層可有效加速Zn²⁺的脫溶過(guò)程。

同時(shí)，分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬表明，對(duì)比裸露的Zn負(fù)極表面，由于Zn²⁺與PI-DT-COF之間的吸附更強(qiáng)，因此PI-DT-COF涂層在PI-DT-COF@Zn負(fù)極-電解質(zhì)界面上比在水中更均勻地捕獲Zn²⁺。結(jié)果表明，PI-DT-COF@Zn模型同時(shí)提供了更寬的Zn²⁺分布，在PI-DT-COF@Zn模型中Zn²⁺沉積相當(dāng)均勻。

Zigzag Hopping Site Embedded Covalent Organic Frameworks Coating for Zn Anode. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202403918.

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?Angew：鋸齒狀跳躍位點(diǎn)的COF涂層助力Zn負(fù)極

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