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第一作者：Dawei Yang

通訊作者：徐明，周光敏，David Mitlin，Andreu Cabot

通訊單位：北京化工大學(xué)、德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校、清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院等

論文速覽：

鋰硫電池（LSB）是下一代能源存儲(chǔ)系統(tǒng)的可行選擇。然而，鋰多硫化物（LiPS）的穿梭效應(yīng)和硫及鋰硫化物的電導(dǎo)率差限制了其應(yīng)用。

本研究報(bào)道了一種基于C₂N 2D-有機(jī)框架的高負(fù)載低配位鈷單原子（Co-SAs/C₂N）作為L(zhǎng)SB正極的有效硫宿主。

實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果揭示了不飽和Co?N₂活性位點(diǎn)通過形成強(qiáng)S_x^2??Co?N鍵有效地捕獲多硫化物離子的電子。此外，LiPS與不飽和Co?N₂活性位點(diǎn)之間的電荷轉(zhuǎn)移賦予了固定LiPS低自由能和低電化學(xué)分解能壘，從而加速了LiPS的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)化。

因此，S@Co-SAs/C₂N基正極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能、令人印象深刻的循環(huán)穩(wěn)定性和高面積容量，是商業(yè)鋰離子電池的兩倍。

圖文導(dǎo)讀：

圖1. 展示了C₂N支撐的Co單原子合成示意圖，以及不同放大倍數(shù)下的HAADF-STEM圖像，紅色圓圈顯示了作為亮點(diǎn)的單個(gè)Co原子。EDX元素映射圖顯示了Co-SAs/C₂N中C、N和Co的均勻分布。

圖2. 展示了Co-SAs/C₂N的XANES光譜和Co K-edge FT-EXAFS光譜，以及EXAFS擬合曲線和參考樣品的EXAFS振蕩圖。這些分析結(jié)果表明Co原子以Co?N₂配位結(jié)構(gòu)均勻分散在C₂N基質(zhì)中。

圖3.?展示了Li₂S₄溶液和不同材料吸附后的UV-Vis光譜和光學(xué)照片，以及Co-SAs/C₂N在Li₂S₄吸附前后的N 1s和Co 2p XPS光譜。這些結(jié)果證實(shí)了Co-SAs/C₂N對(duì)LiPS具有強(qiáng)吸附能力。

圖4.?展示了對(duì)稱電池的CV曲線，Li-S紐扣電池的CV曲線，不同電極的充放電曲線，以及Li₂S在C₂N和Co-SAs/C₂N上的分解能壘和LiPS物種的吉布斯自由能變化曲線。這些結(jié)果表明Co-SAs/C₂N作為催化劑促進(jìn)了多硫化物的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

圖5.?展示了S@Co-SAs/C₂N電極在不同倍率下的充放電曲線，電極的倍率性能和容量保持情況，以及高硫負(fù)載下S@Co-SAs/C₂N電極的循環(huán)性能。這些結(jié)果證明了S@Co-SAs/C₂N電極在高硫負(fù)載和低電解液條件下的優(yōu)異性能。

總結(jié)展望：

本研究通過精確設(shè)計(jì)Co?N₂配位結(jié)構(gòu)的Co-SAs/C₂N，探索了Co?N₂位點(diǎn)在LiPS轉(zhuǎn)化過程中的吸附和催化性質(zhì)。Co-SAs/C₂N展現(xiàn)出對(duì)多硫化物的鋰親/硫親性結(jié)合，有效防止了LiPS在電解液中的溶解。

此外，不飽和Co?N₂中心作為多功能位點(diǎn)，加速了LiPS的轉(zhuǎn)化，并降低了放電/充電過程中Li₂S沉積和分解的反應(yīng)能壘。S@Co-SAs/C₂N電極因此展現(xiàn)出卓越的倍率性能和超長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

即使在高硫負(fù)載和低電解液條件下，S@Co-SAs/C₂N電極也顯示出顯著的面積容量，滿足了商業(yè)LIBs的需求。本工作為設(shè)計(jì)SAC基宿主以提高LSB性能提供了新的見解。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Single-Atom Catalysts with Unsaturated Co?N2 Active Sites Based on a C₂N 2D-Organic Framework for Efficient Sulfur Redox Reaction

期刊：ACS Energy Letters

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/12/855c7f8646/

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