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成果簡介

金屬骨架聚合物（MBPs）具有獨(dú)特的由鍵合金屬原子組成的骨架，在光、電、磁和熱電領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，MBP的應(yīng)用研究還相對不足?；诖耍?strong>復(fù)旦大學(xué)彭慧勝院士（通訊作者）等人報道了一種熱電應(yīng)用的MBPs。通過剪切誘導(dǎo)取向方法將Ni骨架聚合物（NBP）定向到對齊的碳納米管（CNT）上，制備了一種新型NBP/CNT纖維。由于引入NBP導(dǎo)致缺陷密度降低和去摻雜效應(yīng)，因此觀察到電導(dǎo)率（提高100%）和Seebeck系數(shù)（提高38%）同時增加。NBP/CNT纖維的功率因數(shù)為719.48 μW?m^-1?K^-2，是裸露CNT纖維的3.5倍，這是由于NBP的引入對載流子遷移率和載流子濃度的調(diào)節(jié)。

此外，將NBP/CNT纖維集成制成熱電織物，在人體與環(huán)境溫差為8 K時產(chǎn)生3.09 mV的輸出電壓，作為可穿戴電子產(chǎn)品的電源具有廣闊的應(yīng)用前景。本研究為設(shè)計和合成高性能熱電材料的MBPs提供了一條新的途徑。

研究背景

近年來，科學(xué)家們提出了一種新型的金屬骨架聚合物（MBP），其骨架由金屬原子通過金屬-金屬鍵連接而成，提供了一種理想的材料體系，具有兩個關(guān)鍵優(yōu)點(diǎn)。（1）單原子水平的鍵合金屬原子鏈為電荷輸運(yùn)提供了獨(dú)特的量子約束效應(yīng)；（2）通過改變金屬原子的類型和配體的結(jié)構(gòu)，可實現(xiàn)并有效調(diào)節(jié)MBPs的新型光學(xué)、電、磁和熱電性質(zhì)，使得其應(yīng)用范圍擴(kuò)大。然而，對MBPs的基礎(chǔ)研究仍處于起步階段。

對比3D材料，由于量子約束效應(yīng)，1D納米線可同時傳導(dǎo)更少的熱量和更多的電，使得它們對直接將熱能轉(zhuǎn)化為電能的熱電材料具有吸引力。但是，制備像單原子柱一樣細(xì)的納米線還面臨挑戰(zhàn)，阻礙了不同類型的熱電材料達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的效率。其中，MBPs具有良好的電荷傳輸能力，其能帶結(jié)構(gòu)可通過共軛配體有效調(diào)節(jié)。因此，通過精心調(diào)節(jié)金屬原子和有針對性地設(shè)計和修飾有機(jī)配體，可有效地優(yōu)化熱電性能。由于具有調(diào)節(jié)載流子濃度和遷移率的能力，MBPs在熱電材料領(lǐng)域可能具有巨大的潛力。

圖文導(dǎo)讀

NBP/CNT熱電纖維的制造過如下：首先，根據(jù)已有方法合成NBP；然后，通過浮動催化劑化學(xué)氣相沉積法合成CNTs；接著，通過NBP的二氯甲烷溶液進(jìn)行拉伸，形成NBP/CNT薄片，其中NBP在對齊的CNTs中剪切定向。最后，經(jīng)捻制得到NBP/CNT熱電纖維。從外部微觀形貌來看，NBP/CNT纖維表現(xiàn)出層次化的外部結(jié)構(gòu)，比裸露的CNT纖維更致密。在撕裂后，NBP/CNT纖維的SEM圖像顯示NBP在幾乎整個CNT上均勻吸附，導(dǎo)致纖維結(jié)構(gòu)比裸露CNT纖維更致密。

圖1. NBP/CNT纖維的制備和結(jié)構(gòu)示意圖

圖2. NBP/CNT纖維的表征

NBP/CNT纖維的電導(dǎo)率先隨著NBP溶液濃度增加而增加，當(dāng)NBP溶液濃度達(dá)到0.3 mg/mL時，其電導(dǎo)率穩(wěn)定在約1240.94 S/cm。當(dāng)NBP溶液濃度低于0.4 mg/mL時，Seebeck系數(shù)也呈現(xiàn)升高趨勢，當(dāng)達(dá)到臨界濃度0.4mg/mL時，Seebeck系數(shù)穩(wěn)定在76.3 μV?K^-1。NBP/CNT光纖的功率因數(shù)為719.48 μW?m^-1 K^-2，是裸露CNT纖維的3.5倍。此外，光纖載流子濃度的降低與上述現(xiàn)象一致，說明NBP的去摻雜效應(yīng)。NBP/CNT纖維的帶隙與裸露CNT纖維的帶隙相似，但功函數(shù)小于裸露CNT纖維的帶隙，證實了NBP在NBP/CNT復(fù)合纖維中的去摻雜作用。

圖3. NBP/CNT和裸露CNT纖維的熱電性能

鑒于NBP/CNT纖維熱電性能的增強(qiáng)，作者通過NBP/CNT纖維的集成進(jìn)一步制備了熱電織物。當(dāng)織物附著在人體表面時，在人體與周圍環(huán)境溫差為6 K時，織物產(chǎn)生約2.55 mV的輸出電壓。通過降低環(huán)境溫度，將溫差提高到8 K，輸出電壓提高到3.09 mV。隨著人工控制溫差的增大，熱電織物的輸出電壓密度和功率密度逐漸增大。在溫差為14 K時，熱電織物的輸出電壓密度和功率密度最高，分別為143.79 V?g^-1和0.25 mW?g^-1。此外，對織物進(jìn)行了100次彎曲試驗，彎曲角度為180°。彎曲前后的電阻比在100次循環(huán)后保持相對穩(wěn)定，約為1.01。為在30天后，熱電織物的電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)分別保持初始值的97.4%和99.3%，穩(wěn)定性高，可滿足長期使用。

圖4.熱電織物的輸出性能

文獻(xiàn)信息

High-performance thermoelectric fibers from metal-backboned polymers for body-temperature wearable power devices. Angew. Chem. Int. Ed., 2024.

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