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上交?JACS: 實現(xiàn)氧化鈦表面非晶化，改造Ir單原子配位環(huán)境促進析氯反應

氯氣(Cl₂)是工業(yè)中常用的化學品，廣泛應用于有機合成、家用漂白劑和水處理。它的生產(chǎn)高度依賴于在強酸性條件下(pH=2)通過飽和NaCl電解的陽極析氯反應(CER)過程，而CER的強氧化和酸性環(huán)境限制了對尺寸穩(wěn)定陽極(DSA)的選擇(DSA通常是通過在Ti基底上覆蓋活性貴金屬Ru/Ir氧化物來制造)。當前的DSA具有較高的Ru或Ir含量和較高的CER過電位(>90 mV)，大大增加了產(chǎn)Cl₂的工業(yè)生產(chǎn)成本。因此，減少貴金屬使用的同時提高Ti基陽極的CER性能對于實現(xiàn)可持續(xù)Cl₂生產(chǎn)具有重要意義。

近日，上海交通大學張禮知、么艷彩和占光明等證明氧化鈦表面非晶化是一個有效的策略，以調(diào)節(jié)固定在Ti電極上Ir單原子的配位環(huán)境，從而獲得高效和穩(wěn)定的CER。XAFS和密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明，非晶態(tài)氧化鈦層上形成四配位不飽和Ir₁O₄構(gòu)型和晶態(tài)氧化鈦層上形成六配位飽和Ir₁O₆構(gòu)型。

其中，Ir₁O₄電極只需要71.8 mV的過電位就可以達到10 mA cm^?2，質(zhì)量活性為95 mA mg_Ir^?1，遠遠優(yōu)于Ir₁O₆(181.4 mV和9.35 mA mg_Ir^?1)、DSA (95.8 mV和0.20 mA mg_Ir+Ru^?1)以及大多數(shù)報道的基于Ru和Ru/Ir的CER電催化劑。此外，Ir₁O₄陽極的Cl₂選擇性達到90.0%，以及表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性(200 h)，遠遠超過Ir₁O₆陽極(2 h)。

原位拉曼光譜學和理論計算表明，Ir₁O₄和Ir₁O₆催化活性的巨大差異來源于Cl^?離子吸附位點的變化，即析Cl₂活性中心從Ir₁O₆上的頂部配位O轉(zhuǎn)變?yōu)镮r₁O₄上的配位不飽和Ir，這種活性位點的變化極大地影響了Cl物種的吸附能。更重要的是，氧化鈦的無定形結(jié)構(gòu)和緩慢的水解離阻止了氧物種進入鈦基體內(nèi)部，抑制了Ti鈍化，使氧化銥陽極具有良好的穩(wěn)定性。

綜上，該項工作強調(diào)了表面氧化物結(jié)晶度對鈦基陽極活性和穩(wěn)定性的重要作用，為通過表面氧化鈦非晶化制備高活性單原子CER陽極提供了一種簡便的方法。

Engineering the coordination environment of Ir single atoms with surface titanium oxide amorphization for superior chlorine evolution reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13834

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