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Nature子刊：碳橋連接Ni單原子和Ru納米粒子，實(shí)現(xiàn)高電流下穩(wěn)定催化HER

氫能由于在節(jié)約能源和減少排放方面的有效性，正在成為一種重要的清潔能源。電化學(xué)分解水是一種很有前途且可持續(xù)發(fā)展的制氫方法。目前，盡管Pt基催化劑在降低HER的過電位方面具有優(yōu)異的活性，但是它們的稀缺性和成本方面的局限性阻礙了其大規(guī)模的應(yīng)用。

釕(Ru)作為一種廉價(jià)的金屬，具有與Pt相當(dāng)?shù)碾娊馑軌?，因此受到了相?dāng)大的關(guān)注。實(shí)際上，OH中間體在Ru上的強(qiáng)烈吸附常常導(dǎo)致活性Ru位點(diǎn)的覆蓋，從而阻礙了水的再吸附。此外，關(guān)于Ru-OH吸附能對堿性HER反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的調(diào)控作用的報(bào)道相對較少。因此，特別是在大電流密度下，可以通過調(diào)節(jié)Ru的OH吸附環(huán)境來促進(jìn)連續(xù)析氫。

近日，太原理工大學(xué)李晉平、劉光和懷柔實(shí)驗(yàn)室山西研究院孫予罕等報(bào)道了Ni單原子修飾的超小Ru納米粒子結(jié)構(gòu)(UP-RuNi_SAs/C)在連續(xù)高電流密度和pH通用制氫中的應(yīng)用。具體而言，由于鎳(Ni)作為Pt的同源過渡金屬元素具有催化HER的潛力，因此被選為設(shè)計(jì)催化劑的第二堿金屬。在密度泛函理論(DFT)計(jì)算中，研究人員分別引入了Ni_SAs和Ni納米粒子，比較了它們在Ru納米晶載體上的吸附和熱力學(xué)效應(yīng)。

理論計(jì)算表明，Ni_SAs對OH_ad的吸附能力弱于Ni金屬納米粒子，因此在Ru納米晶體系中引入Ni_SAs可以顯著降低Ru晶體對OH_ad的吸附能。此外，缺陷碳的碳橋效應(yīng)促進(jìn)了OH電荷在Ni和Ru之間的再分配，減弱了OH_ad在Ru上的吸附。

受上述理論預(yù)測的啟發(fā)，研究人員采用單極性脈沖電沉積(UPED)技術(shù)在Ni_SAs錨定的缺陷碳上沉積了超小的Ru納米顆粒。與連續(xù)恒電位沉積制備RuNi合金納米顆粒(CP-RuNi/C)不同，UPED有效地降低了濃差極化效應(yīng)，允許通過周期性脈沖沉積精確控制固定在缺陷碳上的少量Ni_SAs的合成。在1.0 M KOH溶液中，優(yōu)化后的UP-RuNi_SAs/C電催化劑在10 mA cm^?2和1000 mA cm^?2電流密度下的HER過電位分別為9 mV和253 mV，并且該材料能夠在3000 mA cm^?2的較高電流密度下連續(xù)運(yùn)行100小時(shí)，反應(yīng)過程中沒有發(fā)生明顯活性下降。

此外，以UP-RuNi_SAs/C催化劑為陰極組裝的AEM電解槽僅需1.95 V的電壓就能達(dá)到1 A cm^?2的電流密度，并能夠在該電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行250小時(shí)。綜上，該項(xiàng)工作不僅為有效的單原子位點(diǎn)的協(xié)調(diào)設(shè)計(jì)提供了新的方法，而且還突出了精確設(shè)計(jì)催化劑結(jié)構(gòu)以滿足強(qiáng)電流水電解要求的重要性。

Stable hydrogen evolution reaction at high current densities via designing the Ni single atoms and Ru nanoparticles linked by carbon bridges. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46553-9

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