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?復(fù)旦JACS：串聯(lián)化學(xué)與 Janus 介孔加速劑用于高效水系電池

在金屬鋅負(fù)極上形成可靠的固體電解質(zhì)相（SEI）對于穩(wěn)定的鋅基水系電池至關(guān)重要。然而，不相容的鋅離子還原過程（即同時(shí)吸附（捕獲）和去溶劑化（排斥）Zn²⁺(H₂O)₆）給 SEI 的設(shè)計(jì)帶來了動(dòng)力學(xué)和穩(wěn)定性方面的挑戰(zhàn)。

在此，復(fù)旦大學(xué)趙東元、晁棟梁等人展示了一種串聯(lián)化學(xué)策略，可以在內(nèi)亥姆霍茲層解除并加速 Zn²⁺?團(tuán)簇的吸附和去溶劑化過程。具體而言，電化學(xué)組裝的介孔 SiO₂?中間層具有串聯(lián)的親水 -OH 和疏水 -F 基團(tuán)，可作為 Janus 介孔加速器，促進(jìn)快速穩(wěn)定的 Zn²⁺?還原反應(yīng)。

結(jié)合原位電化學(xué)測試、分子動(dòng)力學(xué)模擬等分析發(fā)現(xiàn)，-OH 基團(tuán)能捕捉到塊狀電解質(zhì)中的 Zn²⁺?團(tuán)簇，然后 -F 基團(tuán)能擊退溶劑化鞘中配位的 H₂O 分子，從而實(shí)現(xiàn)串聯(lián)離子還原過程。結(jié)果顯示，在 4 mA cm^-2?和 10 mA cm^-2?的高電流密度下，由此產(chǎn)生的對稱電池分別可實(shí)現(xiàn) 8000 小時(shí)和 2000 小時(shí)的可逆循環(huán)。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作提出了一種串聯(lián)化學(xué)策略，通過促進(jìn) Zn^2+?團(tuán)簇在 Janus 介孔通道中的解耦進(jìn)而加速其吸附和去溶劑化過程。通過合理地結(jié)合原位技術(shù)和 MD 模擬，作者證明了 Janus 介孔界面可以捕獲 Zn²⁺?離子，調(diào)節(jié)配位的 H₂O 分子，將溶解度從大量電解質(zhì)中的 Zn²⁺(H₂O)_5.97(SO₄^2-)_0.03?轉(zhuǎn)化為 Zn²⁺(H₂O)_5.04。

因此，對稱電池和 Zn//VO_2?及 Zn//I₂?全電池性能顯示，Janus 介孔相能夠?qū)崿F(xiàn)鋅沉積的快速動(dòng)力學(xué)和相應(yīng)的長期循環(huán)壽命。該種串聯(lián)化學(xué)策略可為各種金屬負(fù)極的界面設(shè)計(jì)開辟新的途徑，為下一代高安全、可靠的電池技術(shù)鋪平道路。

圖2. 溶劑化結(jié)構(gòu)和介孔加速器的 MD 模擬

Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries,?Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c14019

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/28/a1bdf51a25/

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