作為鈉離子電池的基準負極材料,硬碳(HC)仍然面臨著初始庫侖效率不理想和固體電解質(zhì)界面(SEI)不穩(wěn)定等問題,從而降低了能量密度和循環(huán)性能。在此,上海交通大學楊軍團隊首次展示了烷氧基氫化鋁鈉(RA)作為HC電極雙功能預鈉化試劑的應用。具體而言,作者通過驅(qū)動Na均勻容納到HC電極中同時誘導鈍化Al2O3納米層的形成。結果顯示,HC負極表面電解質(zhì)的分解和活性Na的消耗大大減輕導致Na3V2(PO4)3||HC全電池具有更高的能量密度和循環(huán)可逆性。此外,鈍化Al2O3納米層的原位表面修飾也降低了預沉淀HC對空氣的敏感性。圖1. RA-HC的結構表征總之,該工作將還原性烷氧基鋁氫化物鈉型復合物(RA)首次用作HC負極的新型化學預沉降劑。研究顯示,作為一種雙功能預鈉化試劑,RA不僅能起到Na補償作用,還能在HC上形成鈍化的Al2O3納米層,以防止電解質(zhì)分解。與電解質(zhì)電化學還原產(chǎn)生的傳統(tǒng)SEI層相比,容納的鈉降低了RA-HC電極的電勢,并導致在接觸電解質(zhì)后形成更薄且更致密的SEI層。因此,初始充電過程中不可逆的鈉吸收被顯著抑制,從而使碳酸酯基電解質(zhì)的ICE高達94.6%,并提高了容量和循環(huán)穩(wěn)定性。RA處理后,全電池的ICE從69.4%增加到91.8%,初始容量從75.3 mAh gNVP?1提高到103.5 mAh gNVP?1。在1C下循環(huán)200次后,NVP||RA-HC全電池的容量保持率達到78.5%,而NVP||HC的容量保持率為65.6%。因此,該項研究推動了具有更高能量密度的長壽命鈉離子電池的開發(fā)。圖2. 電池性能A Bifuctional Presodiation Reagent for Hard Carbon Anodes Enhancing Performance of Sodium-Ion Batteries,?ACS Energy Letters?2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00314