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ACS Omega：基于機(jī)器學(xué)習(xí)的NiCoFe氧化物催化劑析氧活性預(yù)測(cè)

研究背景

催化劑在可再生能源儲(chǔ)存和轉(zhuǎn)換設(shè)備的析氧電化學(xué)過(guò)程中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。由于析氧反應(yīng)（OER）反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，因此OER在實(shí)現(xiàn)聚合物電解質(zhì)膜（PEM）電解和水分離中有一定的影響。貴金屬（Ru和Ir）催化劑表現(xiàn)出高OER活性，然而由于貴金屬的稀缺性和高成本性，所以不能被廣泛應(yīng)用。過(guò)渡金屬氧化物作為非貴金屬基催化劑在OER中開(kāi)發(fā)中起到很大的作用。通常，科學(xué)家通過(guò)密度泛函理論計(jì)算不同化學(xué)結(jié)構(gòu)的吸附能，并間接推斷OER活性，但這種方法較為浪費(fèi)時(shí)間。

機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）通過(guò)將范式從“試錯(cuò)”轉(zhuǎn)變?yōu)閿?shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法來(lái)改變材料研究，從而加速新材料的發(fā)現(xiàn)。最近，催化劑界已經(jīng)開(kāi)始利用ML工具來(lái)加速單原子析氧反應(yīng)的超電勢(shì)預(yù)測(cè)，預(yù)測(cè)了Ni-Co-Fe-Ce水氧化催化劑，并評(píng)估了影響OER活性的鈣鈦礦化學(xué)因素。盡管機(jī)器學(xué)習(xí)具有巨大的潛力，但其在過(guò)渡金屬氧化物體系中的應(yīng)用卻明顯不足，例如（Ni-Fe-Co）Ox催化劑。因此，北京科技大學(xué)賈寶瑞和秦明禮等人為了解決以上問(wèn)題，設(shè)計(jì)一種方法加速設(shè)計(jì)OER催化劑的方法。

數(shù)據(jù)來(lái)源與描述符的分析

本工作中使用的所有數(shù)據(jù)都是從Haber已發(fā)表研究中收集的。分析了Ni_xCo_yFe_z的氧化物催化劑，其中x、y和z的每種元素的摩爾分?jǐn)?shù)，并且x+y+z=100%。本論文的數(shù)據(jù)集由496個(gè)條目組成，輸入變量主要由不同元素比例的（Ni-Fe-Co）O_x材料組成，輸出變量由飽和1.0M NaOH（aq）中的10 mA/cm²的過(guò)電位（OP）的數(shù)值組成。因此，總體數(shù)據(jù)集由三個(gè)不同比例的元素（輸入變量）和一個(gè)目標(biāo)OP（輸出變量）組成。

圖文導(dǎo)讀

圖1是通過(guò)Python編程語(yǔ)言和統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)可視化庫(kù)Seaborn對(duì)整個(gè)數(shù)據(jù)進(jìn)行的可視化。其中，鎳、鈷和鐵的組成范圍為0到1，平均步數(shù)為3.33%原子，包括了可能形成的整個(gè)組成空間。隨著Ni、Co和Fe的組成增加，OP呈現(xiàn)先降低后增加的總體趨勢(shì)。該方法可以明顯地顯示使金屬氧化物催化劑的OP最小化的最佳組成組合。

ACS Omega：基于機(jī)器學(xué)習(xí)的NiCoFe氧化物催化劑析氧活性預(yù)測(cè)

圖1. 鎳、鈷、鐵和過(guò)電位的原始數(shù)據(jù)集

其次，物理特征對(duì)于OER的過(guò)電位也至關(guān)重要。從原子水平的角度來(lái)看，使用了表1中給出的數(shù)據(jù)，根據(jù)前人經(jīng)驗(yàn)可得到九個(gè)主要物理特征，包括價(jià)電子數(shù)、相對(duì)原子質(zhì)量、原子數(shù)、非鍵合原子半徑、共價(jià)半徑、第一電離能、電子親和力、鮑林標(biāo)度電負(fù)性和最外層d軌道電子數(shù)。

表1. 材料物理特性、縮寫、單位和轉(zhuǎn)換公式

其中，Ni、Co和Fe元素相對(duì)應(yīng)的物理特征是從英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)的交互式周期表數(shù)據(jù)庫(kù)中收集的。為了改變?cè)蓟瘜W(xué)元素空間，采用成分（Ci）和相關(guān)的元素特征，然后用等式1和2的特征轉(zhuǎn)換函數(shù)對(duì)每個(gè)催化劑樣品進(jìn)行數(shù)值轉(zhuǎn)換，并作為主要物理特征空間。對(duì)于每個(gè)催化劑樣品都計(jì)算了其物理特征對(duì)應(yīng)的元素含量的加權(quán)平均值和物理特征的方差，反映了其化學(xué)元素的物理差異。為了消除兩個(gè)變量之間的線性相關(guān)性，在機(jī)器學(xué)習(xí)之前計(jì)算皮爾遜相關(guān)系數(shù)。物理特征和OP的皮爾遜相關(guān)系數(shù)熱圖如圖2所示。按照相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值大于0.95的特征被認(rèn)為是高度相關(guān)的的原則，篩選出符合標(biāo)準(zhǔn)的輸入值。最后，數(shù)據(jù)集包含496個(gè)條目，包含10個(gè)特征（RAM、RA、RC、FIE、EP、DE、δRC、δFIE、δEP和δDE）和1個(gè)目標(biāo)屬性。

圖2. 物理特征和OP的皮爾遜相關(guān)系數(shù)熱圖

機(jī)器學(xué)習(xí)模型的應(yīng)用

機(jī)器學(xué)習(xí)算法以物理特征為輸入、以目標(biāo)屬性O(shè)P為輸出的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的過(guò)電位模型。其中，將數(shù)據(jù)集進(jìn)行分割，將80%（397個(gè)）作為訓(xùn)練集，剩下20%（99個(gè)）作為測(cè)試集。然后，使用了十四種機(jī)器學(xué)習(xí)算法進(jìn)行機(jī)器學(xué)習(xí)。通過(guò)對(duì)每個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型的5倍交叉驗(yàn)證對(duì)訓(xùn)練集進(jìn)行網(wǎng)格搜索來(lái)進(jìn)行參數(shù)調(diào)整，并確定了具有最佳平均均方誤差的參數(shù)。圖3顯示了不同模型的均方誤差（MSE）和標(biāo)準(zhǔn)偏差。其中RFR的MSE最低，為40.6。

圖3. 不同模型的均方誤差

然后，本文用訓(xùn)練集上的優(yōu)化參數(shù)重新訓(xùn)練RFR模型，并分別在20%測(cè)試集上評(píng)估MSE和平均相對(duì)誤差（MRE）的數(shù)值。圖4顯示了在訓(xùn)練和測(cè)試期間，基于轉(zhuǎn)換和選擇的數(shù)據(jù)集，RFR模型預(yù)測(cè)的OP和真實(shí)的過(guò)電位（OP）的對(duì)角散點(diǎn)圖。此圖顯示出RFR的表現(xiàn)較好，MRE值為1.20%，MSE值為49.79。

圖4. RFR預(yù)測(cè)的OP和地面實(shí)況的對(duì)角散點(diǎn)圖

在訓(xùn)練的RFR模型的基礎(chǔ)上，圖5中根據(jù)10個(gè)物理特征的重要性對(duì)其進(jìn)行了排序，從模型精度的角度來(lái)看，δFIE比δDE顯示出很大的重要性。

圖5 RFR模型進(jìn)行物理特征重要性排序

結(jié)論展望

本文提出了一種通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)（Ni-Fe-Co）Ox催化劑OP的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法。構(gòu)建了與OER催化劑過(guò)電位相關(guān)的物理特征。其中，隨機(jī)森林回歸模型擬合效果最優(yōu)，平均相對(duì)誤差為1.20%。通過(guò)第一電離能（FIE）和最外層d軌道電子數(shù)（DE）重要性的方差是影響最大的特征，并呈現(xiàn)出與OP線性下降的相關(guān)規(guī)律。為（Ni-Fe-Co）Ox催化劑的OER活性提供新穎而有前景的物理見(jiàn)解。

文獻(xiàn)信息

Jiang X, Wang Y, Jia B, et al. Prediction of oxygen evolution activity for NiCoFe oxide catalysts via machine learning[J]. ACS omega, 2022.

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