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?物理所/浙大ACS Energy Letters：改進(jìn)固體電解質(zhì)界面和可逆鈉存儲(chǔ)的動(dòng)力學(xué)操縱!

最大限度地減少碳負(fù)極第一次循環(huán)期間的不可逆性對(duì)于鈉離子電池（NIB）的能量密度和壽命至關(guān)重要。然而，不可逆容量的基本機(jī)制，特別是與動(dòng)力學(xué)和界面相結(jié)合的機(jī)制仍不完全清楚。

在此，中國科學(xué)院物理研究所胡勇勝、謝飛，浙江大學(xué)潘遠(yuǎn)江等人發(fā)現(xiàn)不良的動(dòng)力學(xué)和強(qiáng)的極化會(huì)驅(qū)動(dòng)界面處殘留的Na⁺成為假死Na，從而引發(fā)電解質(zhì)分解并形成額外的SEI，進(jìn)而犧牲初始庫侖效率（ICE）。因此，控制缺陷濃度可改善動(dòng)力學(xué)、降低Na⁺的擴(kuò)散勢(shì)壘并降低負(fù)極的費(fèi)米能，以阻止假死Na和額外SEI的形成進(jìn)而確保高ICE和均勻容量。

圖1. P1400的表面電位和動(dòng)力學(xué)分析

總之，該工作通過實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究提出了受動(dòng)力學(xué)影響的無序碳負(fù)極的初始不可逆性和界面演化的新機(jī)制。研究表明，如果Na⁺表面吸附有限且擴(kuò)散緩慢，Na⁺將以假Na的形式殘留在界面處，引發(fā)進(jìn)一步的電解質(zhì)分解并形成額外的SEI。

因此，保持最佳的缺陷濃度是確保負(fù)極良好的Na⁺動(dòng)力學(xué)和低費(fèi)米能的重要途徑，以抑制假死Na和額外SEI的形成，從而提高ICE甚至容量。因此，該項(xiàng)研究對(duì)理解Na⁺動(dòng)力學(xué)影響的初始不可逆性和界面演化提出了補(bǔ)充觀點(diǎn)，為未來高性能NIB碳負(fù)極的設(shè)計(jì)提供了缺陷化學(xué)和工程指導(dǎo)。

圖2. 不同缺陷的DFT計(jì)算以及相應(yīng)的費(fèi)米能量

Kinetics Manipulation for Improved Solid Electrolyte Interphase and Reversible Na Storage,?ACS Energy Letters?2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00041

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/27/2b8cc54947/

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