1. Nature Communications：合金負(fù)極的分層鋰電化學(xué)用于高能鋰金屬電池

電池頂刊集錦：盧俠、忻獲麟、黃佳琦、徐吉靜、喬世璋、吳興隆、何冠杰、陳軍等成果！

開發(fā)超薄鋰金屬負(fù)極對于高能量密度電池的發(fā)展至關(guān)重要，但由于鋰的可加工性差及不可控的鋰沉積/剝離行為和不穩(wěn)定的鋰/電解質(zhì)界面，鋰金屬負(fù)極的發(fā)展受到了嚴(yán)重的困擾。

在此，中山大學(xué)盧俠團(tuán)隊為高能量密度鋰金屬電池制備了厚度/容量可調(diào)的薄合金型Li/LiZn@Cu負(fù)極。其中Li/LiZn@Cu負(fù)極中形成的親鋰LiZn合金可以有效調(diào)節(jié)Li沉積/剝離并穩(wěn)定Li/電解質(zhì)界面，從而實現(xiàn)分層的Li電化學(xué)。

具體而言：充電初期，Li/LiZn@Cu負(fù)極首先充當(dāng)均勻鋰提取的鋰源；充電末期，LiZn納米結(jié)構(gòu)的脫合金進(jìn)一步補充了Li的脫出起到了電池循環(huán)過程中Li的補償作用。放電時，LiZn合金形成進(jìn)而實現(xiàn)均勻Li沉積。

圖1. Li/LiZn@Cu負(fù)極上的鋰沉積/剝離行為

總之，該工作通過簡單的方法成功制備了大尺寸（>100 cm²）和可調(diào)厚度/容量（5-48 μm Li/LiZn，0.89-8.7 mAh cm^-2）的薄Li/LiZn@Cu負(fù)極。受益于LiZn合金，薄Li/LiZn@Cu負(fù)極表現(xiàn)出均勻且豐富的表面功能位點，可提供分層Li電化學(xué)來調(diào)節(jié)無枝晶和堅固的Li/電解質(zhì)界面。

結(jié)果顯示，Li/LiZn@Cu負(fù)極不僅在對稱電池中0.5 mA cm^-2/1 mAh cm^-2下表現(xiàn)出超過1200小時的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。與LFP正極配對時，在合適的N/P下實現(xiàn)了230次的循環(huán)壽命。此外，在基于貧電解質(zhì)（1.83 g Ah^-1）、低N/ P比（1.35）、更薄的Li/LiZn@Cu負(fù)極和雙面LCO正極（36.6 mg cm^-2）的軟包電池中獲得了284.0 Wh kg^-1的高能量密度。因此，該種薄金屬鋰負(fù)極合金技術(shù)為未來高性能、高能量密度的電池提供了可行且有前景的方案。

圖2. Li@Cu和 Li/LiZn@Cu全電池的電化學(xué)性能

Hierarchical Li electrochemistry using alloy-type anode for high-energy-density Li metal batteries,?Nature Communications?2024 DOI: 10.1038/s41467-024-45613-4

2. Angewandte Chemie International Edition：塑化聚合物電解質(zhì)實現(xiàn)高能固態(tài)鈉電池

基于塑性晶體的固體聚合物電解質(zhì)在固態(tài)鈉金屬（Na⁰）電池中前景廣闊，但其實用性卻受到Na⁰-電解質(zhì)界面不穩(wěn)定問題的阻礙且其根本原因仍知之甚少。

在此，加州大學(xué)爾灣分校忻獲麟團(tuán)隊利用基于丁二腈塑性晶體的塑化聚合物電解質(zhì)模型，揭示了其在Na⁰電池中失效的原因與形成厚而不均勻的固體電解質(zhì)相（SEI）和須狀Na⁰成核/生長有關(guān)。

此外，作者還設(shè)計了一種塑化聚合物電解質(zhì)以控制Na⁰沉積。該工作首次證明，在丁二腈增塑聚合物電解質(zhì)中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）添加劑，可通過促進(jìn)具有薄、無定形和富氟SEI的形成以及圓頂狀Na⁰的生長，進(jìn)而顯著提高Na//Na對稱電池（在0.5 mA cm^-2電流條件下可穩(wěn)定循環(huán) 1,800 小時）和Na//Na₃V₂(PO₄)₃全電池的性能（在室溫下，扣式電池1 C下循環(huán)1200 次后，容量保持率為93.0%；軟包電池以C/3循環(huán)250 次后，容量保持率為93.1%）。

圖1. Na形核/生長行為和枝晶抑制能力

總之，該工作通過先進(jìn)的冷凍電鏡實驗揭示了丁二腈增塑聚合物電解質(zhì)中Na⁰的表面化學(xué)和形態(tài)演變。結(jié)果表明，納米晶須的成核/生長和雙層厚SEl的形成是其快速失效的主要原因。因此，該工作設(shè)計了一種新型塑化聚合物電解質(zhì)，以控制SEl的形成和調(diào)控Na⁰納米化/生長。

研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)EC添加劑嵌入電解質(zhì)可以形成薄的、無定形的、富氟的SEI以及促進(jìn)圓頂狀Na⁰的生長?；贔EC嵌入聚合物的電解質(zhì)，在扣式電池和軟包電池中都展示了超穩(wěn)定的電池性能。因此，該工作對塑化聚合物電解質(zhì)的失效機(jī)制提供了深刻的理解。同時，該研究提供了一種有前景的電解質(zhì)設(shè)計，以解決困擾液體電池和固態(tài)電池的相間不穩(wěn)定性問題。

圖2. 電池性能

Making Plasticized Polymer Electrolytes Stable Against Sodium Metal for High-Energy Solid-State Sodium Batteries,?Angewandte Chemie International Edition?2024 DOI: 10.1002/anie.202319427

3. Advanced Energy Materials：通過封裝策略控制結(jié)構(gòu)脆弱性實現(xiàn)耐用的鋰金屬參比電極

作為一種有效的解耦和量化工具，參比電極（REs）被廣泛用于高性能和高安全性鋰（Li）電池的開發(fā)。然而，鑒于多場相互作用的復(fù)雜性，在實際電池系統(tǒng)中構(gòu)建耐用的參比電極仍具有挑戰(zhàn)性。

在此，北京理工大學(xué)黃佳琦、閆崇等人確定了工作電池中金屬鋰REs的兩階段失效機(jī)制，其中包括空間再分布行為導(dǎo)致的活性材料損失期和基于混合勢理論的加速失效期，兩者均極大地威脅了REs的動態(tài)使用壽命。

此外，作者還提出了有針對性的封裝策略，以控制鋰金屬REs的結(jié)構(gòu)脆弱性問題。與未改性的REs相比，作者通過設(shè)計模型實驗，驗證了封裝REs在動力學(xué)上減輕通過它的再分布電流的可行性。得益于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的提高，封裝的REs在循環(huán)過程中使1 Ah軟包電池的壽命延長了兩倍。

圖1. 利用專門設(shè)計的模型系統(tǒng)對空間再分布行為進(jìn)行研究

總之，該工作揭示了鋰電池工作REs的兩階段失效機(jī)理，為鋰電池研究中延長鋰金屬REs使用壽命提供了有效策略。結(jié)合精細(xì)的REs設(shè)置和SEM表征，作者發(fā)現(xiàn)鋰金屬REs在離子流場中由于空間重分布現(xiàn)象而被忽視的結(jié)構(gòu)脆弱性嚴(yán)重破壞了鋰金屬REs的動態(tài)壽命。

此外，作者通過詳細(xì)的模型實驗從動力學(xué)角度證實了所提出的封裝策略對RE-IN重分布電流的抑制作用。通過有效地控制鋰金屬材料的結(jié)構(gòu)易損性，使包覆的鋰金屬材料的壽命比裸鋰金屬材料的壽命延長了一倍。因此，本研究揭示了鋰金屬電池在實際應(yīng)用中存在的致命結(jié)構(gòu)脆弱性問題，并為鋰電池的耐用性提供了新的設(shè)計，從而對電池的前景有了更深入的了解。

圖2. 使用不同REs的三電極NCM811||石墨+5%SixO軟包電池的性能以及鋰金屬REs的失效/工作機(jī)制圖解

Structural Vulnerability Control by Encapsulation Strategy toward Durable Lithium Metal Reference Electrodes,?Advanced Energy Materials?2024 DOI: 10.1002/aenm.202304502

4. Advanced Functional Materials：功能纖維素離子導(dǎo)體助力高性能全固態(tài)鋅離子電池

可充電鋅離子電池被認(rèn)為是下一代儲能系統(tǒng)的有希望的候選者，然而，鋅枝晶的不可控生長和嚴(yán)重的析氫反應(yīng)（HER）極大地阻礙了電池的實際應(yīng)用。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜、季桂娟等人開發(fā)了一種基于纖維素的固態(tài)電解質(zhì)新材料——羧基化纖維素納米纖維（Zn-CCNF@XG）。該工作揭示了納米化工程和官能團(tuán)化策略對于提高鋅離子電導(dǎo)率的作用原理及鋅離子在Zn-CCNF@XG中的離子運輸機(jī)制，并組裝了高穩(wěn)定性的固態(tài)鋅離子電池。

結(jié)果顯示，較于傳統(tǒng)的基于PEO、PVDF等聚合物的固態(tài)電解質(zhì)材料，該工作所開發(fā)的纖維素基固態(tài)電解質(zhì)具有高離子電導(dǎo)率、離子遷移數(shù)、和優(yōu)異的鋅離子沉積/剝離的穩(wěn)定性及可逆性。此外，Zn-CCNF@XG的制備原材料來源廣泛、制備成本低廉、可自然降解，可大規(guī)模制備。

圖1. Zn-CCNF@XG的鋅離子電導(dǎo)行為

總之，該工作采用纖維材料Zn-CCNF@XG制備的 SSE具有 1.17 × 10^?4?S cm^?1?的高離子電導(dǎo)率（室溫下）、0.78 的高 Zn²⁺?遷移數(shù)、0 至 2.88 V 的寬電化學(xué)穩(wěn)定窗口以及 60 MPa 的優(yōu)異機(jī)械耐受性。其中，-COOH的引入顯著降低了鋅離子與含氧官能團(tuán)脫/配的解離能，并且-COOH和-OH共同形成了鋅離子的快速傳導(dǎo)通道。結(jié)果顯示，Zn-CCNF@XG 在 Zn||Cu 非對稱電池中循環(huán) 1000 次后表現(xiàn)出高庫侖效率保持率 (99.51%)，而 Zn||Zn 對稱電池在 1800 次循環(huán)（3600 小時）后過電勢僅增加約 40 mV。因此，Zn-CCNF@XG基SSZIB表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)壽命，在1 A g^?1的電流密度下3000次循環(huán)后容量保持率為83.46%。

此外，基于Zn-CCNF@XG的軟包電池靜置24小時后容量保持率為96%，在電流密度為1 A g^?1的條件下500次循環(huán)后容量保持率為52.7%。因此，該工作為開發(fā)具有高離子電導(dǎo)率、高離子遷移數(shù)和安全性的SSE提供了有效的指導(dǎo)。

圖2. 電池性能

Nanoengineered Functional Cellulose Ionic Conductor Toward High-Performance All-Solid-State Zinc-Ion Battery,?Advanced Functional Materials?2024 DOI: 10.1002/adfm.202316137

5. Nature Nanotechnology：過渡金屬/碳納米復(fù)合電催化劑實現(xiàn)高功率鋰||硫電池

Li||S電池具有高的能量密度，但其功率密度較低，限制了其在快充場景中的應(yīng)用。在Li||S電池的硫還原反應(yīng)（SRR）中，電催化劑的活性通常用火山圖表示用以描述特定的熱力學(xué)趨勢。但是，目前缺乏大電流密度下SRR動力學(xué)趨勢的描述方法，從而限制了開發(fā)高功率Li||S電池的可能性。

在此，阿德萊德大學(xué)喬世璋團(tuán)隊以一系列石墨烯基過渡金屬催化劑為例（Fe、Co、Ni、Cu、Zn），依據(jù)勒夏特列原理首次提出了SRR反應(yīng)的動力學(xué)趨勢。研究發(fā)現(xiàn)：SRR的動力學(xué)隨著催化劑表面多硫化鋰濃度的增加而提升，動力學(xué)電流（J）和多硫化鋰濃度（C）之間對數(shù)比值的一階導(dǎo)數(shù)（dlogJ / dlogC）與充放電速率（V）呈現(xiàn)線性關(guān)系。通過同步輻射X射線吸收光譜測量和分子軌道理論計算，研究證明了催化劑的反鍵軌道占據(jù)率決定了多硫化物的濃度。

因此，可以通過調(diào)節(jié)軌道占據(jù)來改善各種金屬催化劑的SRR反應(yīng)動力學(xué)。同時，利用所建立的動力學(xué)趨勢，該工作設(shè)計了一種納米復(fù)合CoZn/碳催化劑，并將其用于Li||S電池的正極中。相應(yīng)的Li||S電池在高硫面載（5 mg cm^-2）、貧電解液（E/S = 4.8）、高電流密度（8.0 C）的條件下實現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)，體現(xiàn)出超高的功率密度26120 W kg_S^-1，可以使得鋰-硫電池在5分鐘之內(nèi)完成充放電。

圖1. SRR動力學(xué)趨勢的構(gòu)建

總之，該工作研究了Li||S電池的SRR動力學(xué)趨勢，并考慮了勒夏特列原理。作者表明，增加多硫化物濃度有助于更快的SRR動力學(xué)，在此過程中，J和C之間的對數(shù)比的一階導(dǎo)數(shù)隨V單調(diào)增加。因此，可以通過使用催化劑和增加多硫化物濃度來提高SRR動力學(xué)。此外，作者通過原位光譜、基于同步輻射的分析、理論計算和電化學(xué)測量對此進(jìn)行了驗證。作者證明了多硫化物濃度由催化劑的反鍵軌道占據(jù)確定，通過調(diào)節(jié)催化劑的軌道占據(jù)可以改善SRR動力學(xué)。

基于SRR動力學(xué)趨勢，作者設(shè)計了一個由碳材料和CoZn二元團(tuán)簇組成的納米復(fù)合電催化劑。該催化劑在高硫負(fù)載和低電解質(zhì)條件下，使Li||S扣式電池在8C（即13.4A/gS）的條件下循環(huán)1,000次具有高容量保持率和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該工作表明，SRR動力學(xué)的基礎(chǔ)研究對設(shè)計各種納米復(fù)合催化劑以實現(xiàn)Li||S電池系統(tǒng)的高功率性能至關(guān)重要。

圖2. 高功率密度鋰-硫電池的性能

Developing high-power Li||S batteries via transition metal/carbon nanocomposite electrocatalyst engineering,?Nature Nanotechnology?2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01614-4

6. Journal of the American Chemical Society：磷/硅協(xié)同界面實現(xiàn)超寬溫（?25 至 75 °C）鈉離子電池的電解質(zhì)化學(xué)

近年來，電極材料實用化研究深入推進(jìn)，鈉離子電池有望成為繼鋰離子電池之后最有前途的下一代儲能器件。然而，季節(jié)性變化或過度使用引起的工作溫度波動對性能穩(wěn)定性會造成不利影響，特別是在極端溫度(<-20或>50°C)下。為了擴(kuò)大應(yīng)用范圍、降低溫度控制系統(tǒng)的成本，迫切需要開發(fā)寬溫電池技術(shù)。

在此，東北師范大學(xué)吳興隆團(tuán)隊通過引入磷/硅共驅(qū)動的協(xié)同操作機(jī)制，使得緊湊型電極/電解質(zhì)界面具有更好的界面鈉離子傳輸動力學(xué)和理想的結(jié)構(gòu)/熱穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，使用所設(shè)計電解質(zhì)的半電池可在 -25 至 75 ℃ 的溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運行，即使在 60 ℃ 下循環(huán) 1700 次，容量保持率也超過了 70%。

更重要的是，由 Na₃V₂(PO₄)₂O₂F 正極和硬碳負(fù)極組裝而成的全電池也具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性，在 -25 至 50 ℃ 下的循環(huán)次數(shù)分別超過 500 次和 1000 次，并且在溫度持續(xù)變化的全天候動態(tài)測試中具有極佳的溫度適應(yīng)性。

圖1. 基于NVPF正極和HC負(fù)極的全電池性能測試

總之，該工作通過先進(jìn)的成膜調(diào)制策略，利用添加劑形成的磷/硅中間體來優(yōu)化界面形成。改進(jìn)后的 CEI/SEI 具有更強的離子傳輸能力和出色的結(jié)構(gòu)/熱穩(wěn)定性，可使 SIB在寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運行。

此外，組裝好的 HC//NVPF 全電池在-25、25 和 50 ℃的長循環(huán)測試（500、800 和 1000 個循環(huán)）中保持了極高的容量保持率（94%、92% 和 93%）。特別地，全天候動態(tài)測試進(jìn)一步證明了電池系統(tǒng)的可靠性，測試溫度從 50℃ 持續(xù)變化到 -25℃ 可再回到 50℃。因此，該工作提出了一種有效的解決策略，可拓寬傳統(tǒng)碳酸酯基電解質(zhì)較窄的工作范圍，有利于 SIB 的應(yīng)用擴(kuò)展。

圖2. 電極界面結(jié)構(gòu)

Electrolyte Chemistry toward Ultrawide-Temperature (?25 to 75 °C) Sodium-Ion Batteries Achieved by Phosphorus/Silicon-Synergistic Interphase Manipulation,?Journal of the American Chemical Society?2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11776

7. Energy & Environmental Science：水系鋅離子電池中錳基正極雙電子轉(zhuǎn)換和體相穩(wěn)定的共插層策略

鋅離子電池(ZIBs)因其豐富、低成本和高能量密度而成為下一代儲能系統(tǒng)有希望的候選者。然而，ZIBs滿足儲能系統(tǒng)的實際需求其的性能還有待提高。

在此，英國倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰團(tuán)隊通過制備鈉銅共插層的NCMO正極并探討了共插層作為提高ZIBs電化學(xué)性能的策略。結(jié)果表明:鈉離子和銅離子的共插層催化了銅離子在Mn²⁺/Mn⁴⁺氧化還原對表面的活化，提高了Mn²⁺/Mn⁴⁺氧化還原對的比容量和循環(huán)穩(wěn)定性。在負(fù)載量約為1 mg cm^-2的情況下，NCMO正極循環(huán)100次后比容量達(dá)到576 mAh g^-1，在高負(fù)載量約為10.9 mg cm^-2的情況下比容量達(dá)到2.10 mAh cm^-2。

圖1. DFT結(jié)果模型

總之，該工作通過鈉銅共插層的NCMO正極的制造，提高ZIBs的電化學(xué)性能。結(jié)果顯示，Na⁺和Cu²⁺的結(jié)合增強了Cu²⁺對表面Mn²⁺/Mn⁴⁺氧化還原對的活化作用，從而提高了比容量和循環(huán)穩(wěn)定性。

值得注意的是，該工作中實現(xiàn)高質(zhì)量負(fù)載能力的方式是通過簡單而成熟的電極涂敷工藝實現(xiàn)的，具有低成本和可擴(kuò)展性。NCMO正極在低質(zhì)量和高質(zhì)量負(fù)載下均表現(xiàn)出良好的比容量和循環(huán)穩(wěn)定性。因此，在Mn²⁺/Mn⁴⁺雙電子轉(zhuǎn)移策略的研究中，該項工作實現(xiàn)了最高質(zhì)量負(fù)載的穩(wěn)定循環(huán)，展示了其潛在的實用價值。

圖2. 電池性能

Co-intercalation strategy for simultaneously boosting two-electron conversion and bulk stabilization of Mn-based cathodes in aqueous zinc-ion batteries,?Energy & Environmental Science?2024 DOI: 10.1039/d3ee04492k

8. Journal of the American Chemical Society：基于羥基乙酸鋁電解質(zhì)雙極離解的可持續(xù)水系電池

可充電水系電池由于其高安全性和低成本而成為大規(guī)模儲能的潛在系統(tǒng)。然而，開發(fā)具有高可持續(xù)性、可負(fù)擔(dān)性和可逆性的水系電池是緊迫和具有挑戰(zhàn)性的。

在此，南開大學(xué)陳軍團(tuán)隊報告了一種由蒽醌(AQ)負(fù)極、兩性羥基乙酸鋁 (AlAc(OH)₂) 電解質(zhì)和氫氧化鎳 (Ni(OH)₂) 正極組成的電池系統(tǒng)。其中，AlAc(OH)₂電解質(zhì)具有雙極性電離H⁺和OH^–的能力，可促進(jìn)AQ負(fù)極和Ni(OH)₂正極的氧化還原反應(yīng)。原位pH測試證明了H⁺/OH^–在充放電過程中的消耗和釋放。

此外，通過原位紫外可見光譜證明了局部堿性環(huán)境提高了Ni(OH)₂正極的循環(huán)穩(wěn)定性和可逆性，而AQ負(fù)極的質(zhì)子化導(dǎo)致形成未離解的O-H共價鍵，限制了AQ/H2AQ負(fù)極的溶解性。通過XRD、拉曼、NMR和DFT計算證明了電極材料的氧化還原反應(yīng)機(jī)理?？偟膩碚f，設(shè)計的AQ | | Ni(OH)₂電池表現(xiàn)出低電極溶解、無O₂/H₂產(chǎn)生和高可逆性，300次循環(huán)后AQ負(fù)極的放電容量為243.9 mAh g^-1，容量保持率為78.2%，具有高度可逆性。

圖1. AlAc(OH)₂?水系電解質(zhì)的 H⁺?/OH^–?電離機(jī)制和電解質(zhì)結(jié)構(gòu)

總之，該工作報告了一種兩性羥基乙酸鋁（AlAc(OH)₂）電解質(zhì)，它具有H⁺和OH^–雙極電離能力，可促進(jìn)蒽醌（AQ）負(fù)極和氫氧化鎳（Ni(OH)₂）正極的氧化還原反應(yīng)。具體來說，H⁺的吸收可防止AQ負(fù)極形成離子鍵，抑制電極溶解，而OH^–則為Ni(OH)₂正極的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化反應(yīng)提供了局部堿性環(huán)境。

結(jié)果顯示，設(shè)計的AQ||Ni(OH)₂?電池中的 AQ 負(fù)極放電容量為 243.9 mAh g^-1，循環(huán) 300 次后容量保持率為 78.2%。此外，還組裝出了一個放電容量為 0.90 Ah 的軟包電池，根據(jù)電池總質(zhì)量計算，能量密度為 44.7 Wh kg^-1。因此，該項工作極大地拓寬了水系電池的類型，體現(xiàn)了雙極電解質(zhì)以及與H⁺和OH^–發(fā)生不同電化學(xué)反應(yīng)的設(shè)計理念。

圖2. AQ|AlAc(OH)₂|Ni(OH)₂?全電池的電化學(xué)特性和性能

Sustainable Aqueous Batteries Based on Bipolar Dissociation of Aluminum Hydroxyacetate Electrolyte,?Journal of the American Chemical Society?2024 DOI: 10.1021/jacs.3c13963

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/26/8660f6e1b9/

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