固態(tài)電池技術(shù)為設(shè)計(jì)電池設(shè)備的新結(jié)構(gòu)提供了獨(dú)特的機(jī)會(huì)。將大粒徑的正極材料與小粒徑的固體電解質(zhì)材料混合已被用來增加厚正極層中的離子滲透，從而在低倍率下獲得高容量。此外，采用多電解質(zhì)層配置來防止鋰枝晶滲透。對于負(fù)極，Si或Ag可以在高溫和低倍率下實(shí)現(xiàn)長循環(huán)壽命。然而，這種在高面積容量下實(shí)現(xiàn)極快動(dòng)力學(xué)的裝置設(shè)計(jì)尚未見報(bào)道。

在此，哈佛大學(xué)李鑫團(tuán)隊(duì)通過在電池層級的設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)了高正極負(fù)載和高面容量固態(tài)全電池的快速動(dòng)力學(xué)。這種動(dòng)力學(xué)改進(jìn)是通過設(shè)計(jì)層狀結(jié)構(gòu)的電極復(fù)合材料實(shí)現(xiàn)的。

在正極方面，該設(shè)計(jì)使得電池能夠在 13 ~ 40 mA/cm² 的高電流密度下實(shí)現(xiàn)3 mAh/cm² 以上的高面容量，從而產(chǎn)生 5C 至 10C 的倍率。在負(fù)極方面，該設(shè)計(jì)打破了大多數(shù)其他負(fù)極臨界倍率與放電電壓呈負(fù)相關(guān)的普遍規(guī)律。整體設(shè)計(jì)使這種電池能夠在室溫和 5C 充電率條件下快速循環(huán)4,000 多次。

圖1. 快速電池動(dòng)力學(xué)的電極設(shè)計(jì)

總之，該工作通過在電極復(fù)合材料中設(shè)計(jì)層狀結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了高正極負(fù)載和高面積容量下全電池動(dòng)力學(xué)的飛躍。在正極，作者利用大電解質(zhì)顆粒作為鋰離子通過厚正極層傳導(dǎo)的高速公路，再加上小電解質(zhì)顆粒，以確保 NMC 顆粒與電解質(zhì)基質(zhì)之間納米到亞μm尺度的界面接觸。在負(fù)極中，向硅層添加固體電解質(zhì)可顯著改善負(fù)極的整體動(dòng)力學(xué)性能，從而提高臨界倍率和放電電壓。

因此，該工作所揭示的設(shè)計(jì)原理將有助于理解電池裝置中限制高正極負(fù)載下快速循環(huán)的關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)過程，并加快高性能 SSB 的設(shè)計(jì)。

圖2. 負(fù)極配置的電化學(xué)分析和比較

Fast Kinetics Design for Solid State Battery Device, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202309306