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過氧化氫（H₂O₂）是一種重要的氧化劑，用于化學(xué)工業(yè)、醫(yī)療保健和水處理以及作為清潔燃料。其中，蒽醌氧化是最常見的工業(yè)H₂O₂生產(chǎn)方法，但這種方法消耗大量能源并產(chǎn)生有害廢物。然而，目前尚不存在可以實(shí)現(xiàn)H₂O₂工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)的光催化劑。

基于此，英國利物浦大學(xué)Andrew I. Cooper和John W. Ward（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種高通量聲化學(xué)合成和測試策略，以發(fā)現(xiàn)用于光催化的共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）。

在文中，作者使用11種胺單體和11種醛單體總共合成了76種共軛聚合物，其中60種結(jié)晶COFs，包括18種新的、未報(bào)道的具有1D或2D結(jié)構(gòu)的COF結(jié)構(gòu)。高通量篩選實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，與最近報(bào)道的線性共軛聚合物DE7相比，含三嗪的COF（sonoCOF-F2）在純水中表現(xiàn)出良好的光催化過氧化氫（H₂O₂）生成和改善的光穩(wěn)定性。

然而，在較長的光催化反應(yīng)時(shí)間（>96 h）下，這種亞胺sonoCOF-F2轉(zhuǎn)變?yōu)轷０愤B接的COF，結(jié)晶度降低，電子共軛損失，降低了光催化活性。當(dāng)我們添加犧牲空穴清除劑（苯甲醇，BA）形成兩相催化體系時(shí)，提高了光催化H₂O₂的產(chǎn)率，也保護(hù)了催化劑不會(huì)轉(zhuǎn)化為惰性的酰胺COF，并且導(dǎo)致H₂O₂穩(wěn)定生產(chǎn)至少1周。這種兩相液-液BA/水系統(tǒng)還允許反應(yīng)產(chǎn)物的自發(fā)分離。

Accelerated Synthesis and Discovery of Covalent Organic Framework Photocatalysts for Hydrogen Peroxide Production. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c02666.

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JACS：加速合成和發(fā)現(xiàn)COF基光催化劑助力合成H2O2

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