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【DFT+實驗】宋鈁ACS Catalysis：引入氧空位，促進NiFeLDH電子遷移以增強催化析氧反應(yīng)

電化學(xué)水分解技術(shù)產(chǎn)氫氣，是解決能源短缺和環(huán)境污染的一種有前途的技術(shù)。在水分解的半反應(yīng)中，析氧反應(yīng)(OER)動力學(xué)緩慢，設(shè)計和開發(fā)高效、耐用和低成本的OER電催化劑對于提高OER的動力學(xué)是必不可少的。氧空位工程已被廣泛研究以改善催化動力學(xué)，其除了具有調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)的強大能力外，還可以通過促進電荷分離來提高半導(dǎo)體電催化劑的導(dǎo)電性。

一些研究表明，電子輸運對薄膜催化劑的凈催化活性影響不明顯；相反，其他研究表明，添加導(dǎo)電添加劑或操縱催化劑的電荷遷移率可顯著提高催化活性。因此，確定電子結(jié)構(gòu)調(diào)制和電子輸運的貢獻，以及闡明O_v的關(guān)鍵作用對于理解電催化機理和設(shè)計有效的OER催化劑至關(guān)重要。

基于此，上海交通大學(xué)宋鈁課題組討論了O_v促進的NiFe LDH的活性來源，并揭示了電荷轉(zhuǎn)移對其電催化OER的關(guān)鍵作用。

實驗結(jié)果表明，表面O_v工程不調(diào)節(jié)固有催化活性或機理，但降低了電荷傳遞阻力，有利于催化活性中心的可及性；在滴鑄電極上它可以提高超過一個數(shù)量級的電導(dǎo)率。此外，活性中心密度與催化活性的線性關(guān)系表明，有利的電荷輸運是提高催化活性的根本原因。

此外，本文還提出了一個先前被忽視的事實，即電子傳遞可能開關(guān)活性位點的OER催化。原位紫外-可見光譜分析和DFT計算表明，表面O_v工程施加的子帶的建立是催化劑電荷加速輸運的原因，O_v可以作為電子供體向?qū)щ妿ё⑷腩~外的離域電子，從而增加電荷載流子密度和遷移率。

綜上，該項工作強調(diào)了電子傳遞在(氧)氫氧化物基電催化劑中的重要作用，還強調(diào)了在評價半導(dǎo)體/絕緣催化劑的電催化性能或?qū)⑵渥鳛閷嵱秒姌O時考慮電子輸運的重要意義。

Oxygen Vacancies Unfold the Catalytic Potential of NiFe-Layered Double Hydroxides by Promoting Their Electronic Transport for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023.

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