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?四單位聯(lián)合AFM：裁剪雙金屬原子位點的第一配位球，有效促進ORR和OER活性

碳負載氮配位過渡金屬單原子催化劑具有金屬原子利用率高、催化活性好等優(yōu)點，是一種極具發(fā)展前景的氧反應(yīng)電催化劑。其中，具有FeN₄位點的Fe-N-C材料已經(jīng)成為ORR的典型催化劑，但是它們的OER性能仍不理想。通過引入次級活性金屬中心(雙原子催化劑，DAC)來調(diào)控中心金屬原子的配位環(huán)境(如N、P、S、B、Se等)是改造活性中心局域幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的有效途徑。先前研究表明，微調(diào)雙活性金屬中心的第二配位球可以提高ORR/OER催化活性。但是，目前還沒有關(guān)于調(diào)控DAC第一配位球的配位構(gòu)型來提高ORR/OER性能及其催化機理的報道。

基于此，南洋理工大學(xué)范紅金、延世大學(xué)Seong-Ju Hwang、蘇州大學(xué)潘志娟、王哲和海南大學(xué)劉一蒲等在FeN₄-NiN₄雙原子位點上引入B (FeN₄B-NiN₄B)來調(diào)控中心Fe/Ni原子的局部幾何構(gòu)型和電子構(gòu)型，旨在全面揭示DAC位點的第一配位球?qū)Υ呋疧ER/ORR過程的影響。

結(jié)果顯示，對中心金屬原子的優(yōu)化使DAC體系的ORR和OER活性顯著高于未摻B的FeN₄-NiN₄體系。具體而言，對于ORR，F(xiàn)eN₄-NiN₄的半波電位為0.900 V_RHE，在堿性電解液中連續(xù)運行50小時的電流保持率高達92.19%，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性；在OER反應(yīng)中，F(xiàn)eN₄B-NiN₄B在10 mA cm^-2電流密度處的電位為1.618 V_RHE，明顯低于FeN₄-NiN₄(1.640 V_RHE)。

密度泛函理論(DFT)計算表明，F(xiàn)eN₄B和NiN₄B中心的結(jié)構(gòu)畸變導(dǎo)致電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)和不對稱電荷分布，優(yōu)化了它們對含氧中間體的吸附和脫附行為，從而顯著降低了ORR反應(yīng)和OER反應(yīng)的能壘。此外，為了展示其潛在的器件應(yīng)用，用FeN₄B-NiN₄B催化劑制備了水相ZAB，其最大功率密度為236.9 mW cm^-2，在5和40 mA cm^-2下分別具有1100和130小時的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。

綜上，該項研究不僅為雙功能氧反應(yīng)提供了一種高性能原子催化劑的簡便合成方法，而且為雜原子摻雜對幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控提供了思路。

Tailoring first coordination sphere of dual-metal atom sites boosts oxygen reduction and evolution activities. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315376

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