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鄭州大學(xué)ACS Catalysis：晶格匹配策略起大作用，構(gòu)建RuO2-CeO2用于高效催化酸性水氧化

電催化水分解被認(rèn)為是大規(guī)模生產(chǎn)氫氣的最佳方法。目前用于制氫的兩種主流水分解技術(shù)是質(zhì)子交換膜電解槽(PEMWEs)和堿性水電解槽。與堿性水電解相比，PEMWE具有能量利用率高、電流密度大和氫氣純度高等優(yōu)點(diǎn)。然而，在PEMWE強(qiáng)酸性的工作環(huán)境下，必須使用貴金屬催化劑：Pt通常用于陰極析氫反應(yīng)(HER)，而Ir用于陽極的析氧反應(yīng)(OER)。但貴金屬稀缺的儲(chǔ)量和高昂的價(jià)格阻礙了該技術(shù)的廣泛應(yīng)用。

值得注意的是，OER涉及四電子轉(zhuǎn)移步驟，其能壘遠(yuǎn)高于HER(只涉及兩個(gè)電子轉(zhuǎn)移步驟)。為了達(dá)到最佳性能，PEMWE通常在陽極使用的Ir比在陰極使用的Pt多5倍。因此，發(fā)展PEMWE技術(shù)的關(guān)鍵就是發(fā)現(xiàn)高活性、穩(wěn)定和耐酸的非Ir OER電催化劑。

近日，鄭州大學(xué)盧思宇和常江偉等采用簡單的電沉積-煅燒法在碳布上生長了RuO₂和CeO₂納米顆粒異質(zhì)結(jié)構(gòu)(RuO₂-CeO₂-CC)，并將其作為高效的耐酸OER電催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的RuO₂-CeO₂-CC電催化劑在酸性條件下表現(xiàn)出顯著的OER催化活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為180 mV，Tafel斜率僅為58.9 mV dec^?1，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的酸性O(shè)ER電催化劑。并且，該催化劑在1.41 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行1000小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性下降，反應(yīng)后催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)與初始狀態(tài)一致。

原位ATR-SEIRAS、原位DEMS和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果顯示，在OER過程中，RuO₂-CeO₂的界面和非界面位點(diǎn)分別同時(shí)遵循OPM和AEM機(jī)制。在非界面RuO₂位點(diǎn)觀察到吸附質(zhì)演變機(jī)制的增強(qiáng)版(AEM-plus)，由晶格匹配引起的晶格應(yīng)變扭曲了RuO₂的結(jié)構(gòu)并激活Ru活性位點(diǎn)附近吸附的*OH的去質(zhì)子化，有利于*OH的穩(wěn)定吸附，降低了AEM反應(yīng)路徑的能壘；相反，氧化路徑機(jī)制(OPM)發(fā)生在RuO₂-CeO₂界面，Ru和Ce原子之間的電子轉(zhuǎn)移通過Ru-O-Ce橋產(chǎn)生強(qiáng)烈的電子耦合效應(yīng)，直接連接相鄰位置的氧自由基，使得該體系具有較低的總反應(yīng)能壘和較快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。此外，Ru-O-Ce橋起到了抑制Ru溶解的作用，使RuO₂-CeO₂-CC電催化劑在酸性條件下具有良好的穩(wěn)定性。

RuO₂–CeO₂ lattice matching strategy enables robust water oxidation electrocatalysis in acidic media via two distinct oxygen evolution mechanisms. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c06182

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