1. Advanced Materials：五氟(苯氧基)環(huán)三磷苯穩(wěn)定 145 Wh/Kg 鈉離子軟包電池的電極/電解質(zhì)界面

電池頂刊集錦：黃云輝、孟穎、侴術(shù)雷、姚霞銀、陸俊、張雷、孫書會、吳興隆等成果！

鈉離子電池因鈉資源豐富而成為大規(guī)模儲能電池的有力競爭者。然而，傳統(tǒng)電解液中的電極界面不穩(wěn)定，降低了電池的循環(huán)壽命。層狀氧化物中的過渡金屬元素，如鎳和錳，可能會溶解到電解質(zhì)中并沉積在HC負(fù)極上，從而增加界面電阻。因此，在正極和負(fù)極兩側(cè)同時(shí)構(gòu)建穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面是實(shí)現(xiàn)長循環(huán)SIBs的關(guān)鍵。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝、袁利霞，同濟(jì)大學(xué)Donghai Wang等人使用五氟(苯氧基)環(huán)三磷腈(FPPN)作為功能電解質(zhì)添加劑，穩(wěn)定層狀氧化物正極和硬碳負(fù)極的界面。其中氟取代基和π-π共軛的─P=N─結(jié)構(gòu)分別降低了FPPN的最低未占據(jù)分子軌道和增加了FPPN的最高已占據(jù)分子軌道，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了FPPN在負(fù)極和正極上的優(yōu)先還原和氧化，近而形成了均勻、超薄、富無機(jī)的固體電解質(zhì)界面和正極電解質(zhì)界面。

結(jié)果顯示，組裝了容量為5Ah的鈉離子軟包電池經(jīng)過1000次循環(huán)后，它可以保持4.46 Ah的高容量，對應(yīng)于每圈0.01%的低衰減率。此外，軟包電池還實(shí)現(xiàn)了145 Wh kg^-1的高能量密度和-20-60°C的寬工作溫度。

圖1. 不同分子和離子團(tuán)的理論計(jì)算

總之，該工作提出了一種雙功能電解質(zhì)添加劑FPPN來穩(wěn)定5 Ah鈉離子軟包電池的CEI和SEI。FPPN添加劑同時(shí)提高了CEI和SEI中NaF的含量。因此，有效地抑制了電極和電解質(zhì)之間的副反應(yīng)。研究表明，具有2 wt% FPPN的5 Ah NNFMO/HC軟包電池實(shí)現(xiàn)了145 Wh kg^?1的高能量密度和穩(wěn)定的循環(huán)，在0.5 C下循環(huán)1000次后保持4.46 Ah，大大遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了循環(huán)260次后4.43 Ah的標(biāo)準(zhǔn)電解質(zhì)。

此外，具有2 wt% FPPN的NNFMO/HC軟包電池也能在-20到60°C的寬工作溫度下穩(wěn)定運(yùn)行。因此，該工作為合理調(diào)控Ah級軟包電池的CEI和SEI，解決界面化學(xué)和電化學(xué)性能之間的問題提供了有意義的指導(dǎo)。

圖2. 使用標(biāo)準(zhǔn)和FPPN電解質(zhì)的軟包電池性能

Pentafluoro(phenoxy)cyclotriphosphazene Stabilizes Electrode/Electrolyte Interfaces for Sodium-Ion Pouch Cells of 145 Wh Kg^?1, Advanced Materials 2024 DOI:?10.1002/adma.202312287

2. Matter：具有增強(qiáng)鈉離子電導(dǎo)率的非晶和納米晶鹵化物固體電解質(zhì)

固態(tài)電池是一種新興的儲能技術(shù)，有望提高安全性、提高能量密度和延長循環(huán)壽命。然而，固態(tài)電解質(zhì)是決定固態(tài)電池電化學(xué)性能的關(guān)鍵成分，尤其是在室溫下。

在此，美國加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎、Jihyun Jang等人報(bào)道了一系列具有增強(qiáng)離子導(dǎo)電性的納米晶體和無定形氯化物固態(tài)電解質(zhì)，其組成為Na_2.25-xY_0.25Zr_0.75Cl_6-x（1.375≤x≤2.000）。作者采用X射線衍射、透射電子顯微鏡、固態(tài)核磁共振波譜和電化學(xué)阻抗波譜來研究成分、結(jié)構(gòu)和電導(dǎo)率之間的關(guān)系。

結(jié)果表明，缺乏NaCl的組合物可以形成納米晶相和非晶相。此外，還觀察到棱柱狀Na⁺局部環(huán)境的優(yōu)選占據(jù)以及這些環(huán)境之間的快速交換。這些因素共同作用可降低Na⁺遷移的活化能，增加離子電導(dǎo)率，并在室溫條件下，在更高的循環(huán)倍率下改善電化學(xué)性能。

圖1. 鈉局部環(huán)境和離子電導(dǎo)率測量

總之，該工作提出了一種開發(fā)具有納米晶和非晶特性的高導(dǎo)電性Na⁺導(dǎo)體的替代方法。該方法將Na_2.25-xY_0.25Zr_0.75Cl_6-x化合物的NaCl組成調(diào)整為固定的Y/Zr比例，同時(shí)利用機(jī)械化學(xué)合成控制長程和局部結(jié)構(gòu)。此外，降低NaCl含量與機(jī)械化學(xué)合成相結(jié)合，導(dǎo)致樣品形成納米晶或非晶態(tài)。這將缺陷和自由體積引入系統(tǒng)，有助于提高Na⁺遷移率。低NaCl含量的組合物的離子電導(dǎo)率的增加導(dǎo)致Na-ASSB具有優(yōu)異的性能。

重要的是，對x = 1.625和x = 2.000組分的加熱會導(dǎo)致Na在結(jié)構(gòu)的棱柱體和八面體中重新分布，從而導(dǎo)致Na⁺遷移率下降。這一發(fā)現(xiàn)進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了控制樣品結(jié)晶度和Na局部環(huán)境分布的重要性，表明小晶粒尺寸和棱鏡環(huán)境之間的快速Na⁺跳躍是這類材料獲得高導(dǎo)電性的關(guān)鍵。因此，該項(xiàng)工作提供了納米晶體和非晶氯化物的組成、結(jié)構(gòu)和電導(dǎo)率關(guān)系的見解。

圖2. 納米晶和非晶SEs的電化學(xué)性能

Amorphous and nanocrystalline halide solid electrolytes with enhanced sodium-ion conductivity, Matter 2024 DOI: 10.1016/j.matt.2023.12.028

3. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America：陰離子-Na⁺配位化學(xué)的調(diào)控助力低溫鈉離子電池

隨著對儲能系統(tǒng)的需求越來越嚴(yán)格，在低溫下進(jìn)行高性能鈉存儲變得迫切。然而，緩慢的界面動力學(xué)導(dǎo)致了容量損失的加劇，這源于界面Na⁺的去溶劑化。

在此，南開大學(xué)李福軍，溫州大學(xué)侴術(shù)雷、李林等人將具有超高供電子的全氟化陰離子–三氟乙酸鹽（TFA-）引入以二聚體（G2）為基質(zhì)的電解質(zhì)中，從而在寬溫度范圍內(nèi)獲得陰離子強(qiáng)化溶質(zhì)。

與在 1.0 M NaPF6-G2 中相比，TFA- 陰離子和占據(jù)內(nèi)鞘的 G2 分子減少的獨(dú)特溶劑化結(jié)構(gòu)加速了 Na 的去溶劑化，使其在 -20 ℃ 以上和 -20 ℃ 以下的去溶劑化能分別從 4.16 kJ mol^-1 和 24.74 kJ moL^-1 降至 3.49 kJ mol^-1 和 16.55 kJ moL^-1。該電解質(zhì)使 Na||Na₃V₂(PO₄)₃電池在-40 ℃下循環(huán) 100 次后，可提供其室溫容量的 60.2% 和 99.2% 的高容量保持率。

圖1. 隨溫度變化的溶劑化作用

總之，該工作將具有超高供電子性的全氟 TFA- 陰離子引入醚基電解質(zhì)中，可調(diào)節(jié)陰離子強(qiáng)化溶劑化。其中內(nèi)層 Na⁺ 溶劑化鞘由TFA^–、更多的 FP₆^–和減少的 G2 分子組成，25 ℃ 時(shí) Na(G2)_4.78(PF₆)_1.33(TFA)_0.22 ，-40 ℃ 時(shí) Na(G2)_3.46(PF₆)_4.34(TFA_)0.19 ，在寬溫度范圍內(nèi)可有效地加速 Na⁺ 的去溶劑化。這種電解質(zhì)配置誘導(dǎo)了陰離子衍生的富含無機(jī)物的穩(wěn)定SEI 層，從而實(shí)現(xiàn)了超高和超穩(wěn)定的 Na 沉積/剝離 CE。

Na||NVP 電池的室溫容量為其室溫容量的 60.2%，在 -40 ℃ 下循環(huán) 100 次后容量保持率高達(dá) 99.2%。因此，該項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了電解質(zhì)溶劑化中的陰離子強(qiáng)化配位，為持久、快速充電和低溫 SIB 的溶劑化化學(xué)調(diào)控提供了見解。

圖2. 電化學(xué)性能

Regulation of anion–Na + coordination chemistry in electrolyte solvates for low-temperature sodium-ion batteries, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2316914121

4. Energy Storage Materials：3D 電子/離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的集成負(fù)極，用于穩(wěn)定的鋰金屬電池

鋰金屬負(fù)極因其超高的理論比容量和較低的氧化還原電位而受到越來越多的關(guān)注。然而，負(fù)極/隔膜界面的副反應(yīng)所導(dǎo)致的嚴(yán)重界面問題極大地阻礙了其應(yīng)用。

在此，中國科學(xué)院大學(xué)姚霞銀、肖睿娟等人采用聚（偏氟乙烯-共六氟丙烯）基聚合物電解質(zhì)，通過界面粘結(jié)策略設(shè)計(jì)了一種三維鋰-硼（LiB）纖維集成鋰負(fù)極與聚丙烯隔膜。

研究表明，化學(xué)蝕刻后的三維Li/鋰電池負(fù)極可將交換電流密度提高到 36.8 mA cm^-2，約為原始負(fù)極 2.6 mA cm^-2 的 14 倍。同時(shí)，基于聚偏氟乙烯-六氟丙烯的聚合物電解質(zhì)確保了高離子電導(dǎo)率和界面穩(wěn)定性。因此，具有三維電子/離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的集成負(fù)極可以引導(dǎo)鋰沉積并抑制鋰枝晶的生長。

此外，剛性 LiB 骨架與柔性 PVDF-HFP 基聚合物電解質(zhì)的耦合可有效防止鋰負(fù)極在長期循環(huán)過程中的粉化，在 1 C 條件下可實(shí)現(xiàn) 1000 次循環(huán)，容量保持率高達(dá) 76%。

圖1. 集成負(fù)極的結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過界面粘結(jié)策略，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了具有三維電子和離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的集成鋰負(fù)極。該復(fù)合負(fù)極不僅能將交換電流密度提高到 36.8 mA cm^-2，還能作為鍍鋰的耐膨脹空間。同時(shí)，基于 PVDF-HFP 的聚合物電解質(zhì)為集成負(fù)極提供了良好的鋰離子傳導(dǎo)途徑?；诖耍囯x子通量在整個(gè)三維電極內(nèi)部分布均勻，從而在 15 mAh cm^-2 的高沉積條件下實(shí)現(xiàn)了均勻鋰沉積。

此外，剛性 LiB 骨架與柔性 PVDF-HFP 基聚合物電解質(zhì)的耦合還能有效防止鋰負(fù)極在循環(huán)過程中粉化。基于集成鋰負(fù)極的 “NMC83 “鋰電池在 5 C 條件下表現(xiàn)出卓越的倍率能力，放電容量為 168.3 mAh g^-1，即使在 1 C 條件下循環(huán) 1000 次后仍能保持 76% 的初始容量。因此，該項(xiàng)研究凸顯了鋰負(fù)極界面重構(gòu)的重要性，為鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用提供了一種新策略。

圖2. 電化學(xué)性能

Integrated anode with 3D electron/ion conductive network for stable lithium metal batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103201

**5.?Advanced Functional Materials：調(diào)節(jié)鋰金屬電池中電解質(zhì)/電極界面的鋰成核**

鋰（Li）金屬已成為一種可行的替代負(fù)極材料，以解決當(dāng)前鋰電池能量密度不足的問題。然而，由于不穩(wěn)定的鋰沉積引起的不可逆性問題和安全問題，其實(shí)際應(yīng)用仍然受到一定限制。因此，了解影響鋰核形成過程的因素以及如何改善鋰核的狀態(tài)至關(guān)重要。

在此，浙江大學(xué)陸俊，廈門大學(xué)彭?xiàng)澚?、謝清水等人闡明了從電解質(zhì)到電極穿過固體電解質(zhì)界面的質(zhì)量傳輸以及電極界面反應(yīng)的鋰成核機(jī)制。受對鋰成核的啟發(fā)，總結(jié)了相應(yīng)的設(shè)計(jì)原理，包括增強(qiáng)和均勻化傳質(zhì)、穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面以及調(diào)節(jié)表面相互作用/選擇，以優(yōu)化鋰成核并進(jìn)一步誘導(dǎo)無枝晶鋰沉積?；诖?，該工作提出了進(jìn)一步促進(jìn)鋰金屬電池應(yīng)用的現(xiàn)有挑戰(zhàn)和機(jī)遇的觀點(diǎn)。

圖1. 電極界面的成核機(jī)制及結(jié)構(gòu)表征

總之，為解決有限的電解質(zhì)-電極質(zhì)量傳輸并促進(jìn)有利的Li成核，必須加速溶劑化Li⁺離子的遷移和去溶劑化以及離子在到達(dá)電極之前通過界面層的擴(kuò)散，最大限度地減少界面空間電荷保證電極表面鋰離子濃度分布均勻和局部電流密度低。

此外，為了避免不穩(wěn)定界面引起的非均勻成核，必須采用柔性強(qiáng)的部件提高機(jī)械保護(hù)，并構(gòu)建電子動力屏障。在鋰離子向金屬鋰的轉(zhuǎn)化過程中，可以通過加強(qiáng)表面結(jié)合和選擇/設(shè)計(jì)成核襯底來調(diào)節(jié)鋰成核的位置和晶體取向。最終，形成有利的Li核，有望促進(jìn)均勻地Li沉積。

圖2. 不同鋰成核模型

上述設(shè)計(jì)原則已被廣泛應(yīng)用于改善鋰成核行為和鋰金屬電池電化學(xué)性能的研究工作中。然而，這些戰(zhàn)略之間存在一定的沖突或競爭關(guān)系，甚至由于其功能的獨(dú)特性而導(dǎo)致不利的局面，這還需要進(jìn)一步研究和分析。首先，一些增強(qiáng)SEI薄膜熱動力學(xué)穩(wěn)定性的策略與Li擴(kuò)散是相互沖突的，如有機(jī)組分在低離子導(dǎo)電性與高密度之間的權(quán)衡，或合金組分在高離子導(dǎo)電性與電子隧穿之間的矛盾等問題進(jìn)一步的研究是必要的，以確定動力學(xué)性質(zhì)的增強(qiáng)是否應(yīng)該優(yōu)先考慮界面的熱力學(xué)穩(wěn)定性，或是否應(yīng)該采取折衷策略或應(yīng)用依賴的方法。

其次，SEI膜的動力學(xué)性質(zhì)與電極表面的晶體取向之間存在競爭相互作用。平衡條件下Li晶體的結(jié)晶取向與SEI膜下Li離子濃度密切相關(guān)。SEI膜的緩慢動力學(xué)導(dǎo)致Li(110)面生長緩慢，Li(200)面暴露，從而導(dǎo)致垂直枝晶生長。然而，高通量SEI可以維持SEI以下足夠的Li⁺離子濃度，促進(jìn)Li(110)取向的生長。通過超快沉積，SEI和Li沉積的關(guān)系可以解耦，沉積的Li可以形成菱形十二面體形態(tài)，可以忽略電極表面的影響。SEI的生長與Li的沉積有密切而復(fù)雜的關(guān)系。因此，如何有效地控制SEI的性質(zhì)，以指導(dǎo)良好的Li沉積，即使是平面沉積，也是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性但重要的任務(wù)。

最后，由表面結(jié)合能驅(qū)動的導(dǎo)向沉積通常遵循基于球形顆粒的生長模型，傾向于向外生長，這對SEI膜的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性提出了挑戰(zhàn)，限制了形成無孔電極的可能性。抑制不規(guī)則的外部生長和提高電極的致密性需要均勻和密集的形核分布或外部應(yīng)力，這將盡量減少Li電極的孔隙率。以平面方式引導(dǎo)Li成核被認(rèn)為是構(gòu)建非多孔電極的理想策略。因此，如何以平面方式實(shí)現(xiàn)Li形核，在表面被平面Li完全覆蓋后，后續(xù)Li沉積行為是否仍然遵循平面Li形核，如何保持平面Li形核，是一個(gè)值得研究的課題。

因此，該工作進(jìn)一步闡明了單一介質(zhì)內(nèi)部的傳質(zhì)和介質(zhì)之間從電解質(zhì)到電極的界面電荷轉(zhuǎn)移對鋰成核的影響。這種有針對性的方法將為解決不利問題、平衡沖突、調(diào)節(jié)有利的鋰成核提供基本的設(shè)計(jì)原則，并最終促進(jìn)先進(jìn)鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 受成核機(jī)制（右）啟發(fā)以克服挑戰(zhàn)（左）的不同設(shè)計(jì)原則的示意圖

Regulating Lithium Nucleation at the Electrolyte/Electrode Interface in Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202315201

**6. Advanced Science：中空碳和 MXene 雙增強(qiáng) MoS₂用于大倍率和高容量儲鈉系統(tǒng)**

鈉離子電池（SIB）和鈉離子電容器（SIC）是經(jīng)濟(jì)高效的大規(guī)模儲能裝置的理想候選者。然而，傳統(tǒng)負(fù)極材料的低速動力學(xué)和低容量阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

在此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張雷，重慶大學(xué)張斌偉，江蘇師范大學(xué)王迎等人介紹了一種新穎的設(shè)計(jì)，其特點(diǎn)是層擴(kuò)展的 MoS₂ 通過中空的 N、P-摻雜碳作為內(nèi)支撐體和表面基團(tuán)豐富的 MXene 作為外支撐體進(jìn)行雙重加固，從而形成交聯(lián)的復(fù)合材料（NPC@MoS2/MXene）。

其中，中空的 N、P-摻雜碳可有效防止 MoS₂ 層的聚集，并縮短電解質(zhì)與電極之間的距離。導(dǎo)電的 MXene 外表面包裹著內(nèi)部的 NPC@MoS₂ 單元，形成了相互連接的通道，實(shí)現(xiàn)了高效的電荷轉(zhuǎn)移和擴(kuò)散，確保了快速的動力學(xué)和更高的電極利用率。當(dāng)電流密度從 100 mA g^-1增加到 5000 mA g^-1 時(shí)，它對 SIB 的可逆容量高達(dá) 453 mAh g^-1，具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的倍率性能，容量保持率為 54%。

結(jié)合活性碳（AC），NPC@MoS₂/MXene//AC SIC 在 254 W kg^-1 的條件下實(shí)現(xiàn)了 136 Wh kg^-1 的高能量密度，在 27 Wh g^-1 的條件下實(shí)現(xiàn)了 5940 W kg^-1 的高功率密度，并保持了出色的穩(wěn)定性。

圖1. NPC@MoS₂/MXene、NPC@MoS₂ 和 MoS₂/MXene 的 Na 存儲機(jī)制

總之，該工作所制備的 NPC@MoS₂/MXene 復(fù)合材料具有以下優(yōu)點(diǎn)：首先，該材料擴(kuò)大了 MoS₂ 片的層間距離，在硫化過程中，無定形碳層可以原位插層到 MoS₂中。這種插層為 Na 的快速擴(kuò)散提供了足夠的通道。其次，為保護(hù) MoS₂ 層在循環(huán)過程中不被降解，使用了中空的 NPC 多面體作為內(nèi)部基質(zhì)來錨定 MoS₂ 片，從而形成了 NPC@MoS₂ 單元。最后，NPC@MoS₂ 單元被MXene 進(jìn)一步封裝，從而引入了交聯(lián)的高導(dǎo)電通道。分析表明，NPC@MoS² 和 MXene 之間具有協(xié)同耦合效應(yīng)，可產(chǎn)生強(qiáng)大的電子相互作用，確保目標(biāo)電極的完整性。

此外，由于結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)合理，NPC@MoS₂/MXene 復(fù)合材料在氧化還原反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的電容行為和優(yōu)異的電化學(xué)可逆性。因此，制備的 NPC@MoS₂/MXene 復(fù)合材料在 SIB 和 SIC 方面都表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖2. 組裝的 NPC@MoS₂/MXene//AC SIC 的電化學(xué)性能分析

Hollow Carbon and MXene Dual-Reinforced MoS2 with Enlarged Interlayers for High-Rate and High-Capacity Sodium Storage Systems, Advanced Science 2024 DOI: 10.1002/advs.202400364

**7. ACS Energy Letters：電解質(zhì)添加劑輔助降低硫化鋰正極材料的活化電位**

活化電位高和電子/離子導(dǎo)電性差極大地阻礙了鋰離子電池正極材料 Li₂S 的實(shí)際應(yīng)用。引入電解質(zhì)添加劑是應(yīng)對這些挑戰(zhàn)的最有前途的策略之一。適當(dāng)?shù)碾娊赓|(zhì)添加劑不僅能降低 Li₂S 的活化電位，還能提高其倍率性能和循環(huán)性能。

在此，華南師范大學(xué)邢震宇、加拿大國立科學(xué)研究所(INRS)孫書會等人回顧了使用電解質(zhì)添加劑降低鋰離子電池活化電位的最新研究進(jìn)展，并提出了未來的可能性。

除了調(diào)節(jié)正極材料外，電解質(zhì)添加劑近年來也被證明能有效降低 Li₂S 的活化電位。例如，氧化還原介質(zhì)有助于電子或 Li⁺ 以化學(xué)方式穿過 Li₂S/電解質(zhì)的固-液界面，而不是通過電化學(xué)途徑，因?yàn)殡娀瘜W(xué)途徑的動力學(xué)非常緩慢。至于鋰鹽添加劑或有機(jī)助溶劑，由于促進(jìn)了 Li+ 的導(dǎo)電性，活化電位會大大降低。與調(diào)節(jié) Li₂S 本身的結(jié)構(gòu)相比，引入電解質(zhì)添加劑似乎更為簡便實(shí)用，因此使用電解質(zhì)添加劑作為降低活化電位的策略備受關(guān)注。

圖1. 通過引入不同的電解質(zhì)添加劑降低 Li₂S 的活化電位

其次，應(yīng)嚴(yán)格控制電解質(zhì)添加劑的含量。例如，在電解液中加入 250 ppm 的乙醇時(shí)，Li₂S 的活化電位從 3.4 V 下降到 2.9 V。然而，如果進(jìn)一步將乙醇量增加到 1000 ppm，活化電位就會上升到 3.02 V，這是因?yàn)檫^量的乙醇會與鋰負(fù)極發(fā)生反應(yīng)。此外，過量的添加劑可能會增加電解液的粘度，降低 Li⁺ 的擴(kuò)散速度并增加電阻。同時(shí)，過量添加劑還可能在長時(shí)間循環(huán)后在電極表面產(chǎn)生沉積物，進(jìn)一步影響電池的倍率性能。因此，有必要優(yōu)化電解液添加劑的含量。

總之，該工作主要討論了與電解質(zhì)添加劑的使用有關(guān)的話題，旨在降低Li₂S正極的活化電位。因此，該工作將引發(fā)對 Li₂S 正極活化電位的進(jìn)一步研究，并促進(jìn)鋰離子硫電池的研究。

圖2. 含電解質(zhì)添加劑的 Li₂S 的電化學(xué)性能

Lowered Activation Potential of Lithium Sulfide Cathode Material Aided by Electrolyte Additive, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02551

**8. Journal of the American Chemical Society：氫鍵螺旋混合粘合劑化學(xué)用于鈉離子電池高壓正極**

鈉離子電池（SIB）日益商業(yè)化，Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）由于其高工作電壓和能量密度，作為鈉離子電池正極具有廣闊的經(jīng)濟(jì)潛力。據(jù)報(bào)道，NVPOF在普通商用聚偏二氟乙烯（PVDF）粘合劑體系中表現(xiàn)較差，與水性粘合劑組合時(shí)表現(xiàn)最佳。盡管符合未來電極制備的綠色和可持續(xù)發(fā)展理念，但水性粘合劑在電極層面實(shí)現(xiàn)高活性材料負(fù)載量具有挑戰(zhàn)性，并且其相對較高的表面張力容易導(dǎo)致電極片上的活性材料破裂或甚至從集流體上脫落。

在此，東北師范大學(xué)吳興隆團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種通過分子間氫鍵構(gòu)建的可交聯(lián)且易于商業(yè)化的混合粘合劑（命名為 HPP），并將其用于 NVPOF 系統(tǒng)，從而在活性材料表面生成穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面。

根據(jù)理論模擬，HPP 粘合劑增強(qiáng)了電子/離子導(dǎo)電性，大大降低了 Na 遷移能壘。此外，HPP 粘合劑與 NVPOF 之間的強(qiáng)氫鍵相互作用可有效防止電解液腐蝕和過渡金屬溶解，減小晶格體積效應(yīng)，確保循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性?；?HPP 的 NVPOF 受益于這些優(yōu)點(diǎn)，大大提高了倍率性能和循環(huán)性能。

圖1. NVPOF 正極和粘合劑的物理化學(xué)特性

總之，該工作成功創(chuàng)造了一種出色的多功能HPP粘合劑。交聯(lián)粘合劑的氫鍵使其能夠均勻地覆蓋NVPOF表面。實(shí)驗(yàn)和 DFT 模擬結(jié)果顯示，NVPOF 電極具有更高的結(jié)構(gòu)完整性，因?yàn)?HPP 粘合劑比 PVDF 和 PAA 粘合劑更有效地粘附到 NVPOF 材料上。此外，HPP 粘合劑中的氫鍵有助于提高電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)，并為 NVPOF 電極創(chuàng)建穩(wěn)定的人工界面層。

因此，基于 HPP 粘合劑的 NVPOF 正極在 0.1C 時(shí)具有 128.2 mAh g^-1 的高 Cs，在 20C 時(shí)具有 90.5 mAh g^-1 的優(yōu)異倍率性能，并且在5C下、 4000 次循環(huán)后也具有 80.5% Cs。因此，構(gòu)建多功能粘合劑的技術(shù)在下一代儲能設(shè)備中具有廣闊的前景。

圖2. 電極穩(wěn)定性測試

Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11739

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