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廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES：基于全電化學(xué)活性硅陽極的超高性能固態(tài)電池

鋰-硅合金由于其高的離子/電子導(dǎo)電性而被認(rèn)為是先進(jìn)硅基固態(tài)電池的關(guān)鍵陽極材料。然而，鋰-硅合金中的高鋰含量增加了電池充電過程中鋰枝晶生長和軟短路的風(fēng)險(xiǎn)。

圖1. Li₂₁Si₅合金的自發(fā)反應(yīng)示意以及與作為陽極的性能改善演示

廈門大學(xué)黃巍、王鳴生、陳松巖等開發(fā)了一種全電化學(xué)活性Si/Li₂₁Si₅復(fù)合陽極，其結(jié)構(gòu)合理，Li₂₁Si₅和純Si的比例得到了優(yōu)化。具體而言，這項(xiàng)工作利用微米Si氧化層中的缺陷，首先通過快速自發(fā)的Li-Si合金化反應(yīng)單獨(dú)合成了Li₂₁Si₅合金，然后通過冷壓將其與Si顆?；旌?。在這種復(fù)合陽極中，Li₂₁Si₅晶粒均勻分布在Si顆粒之間，并作為Si的軟緩沖。

由于Li₂₁Si₅晶粒和Si顆粒之間的自放電有限，Li₂₁Si₅合金可保持鋰飽和狀態(tài)，并起到鋰補(bǔ)充的作用。同時(shí)，它還能在負(fù)極中構(gòu)建導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，促進(jìn)鋰離子的傳輸并促使其儲存在硅顆粒中，從而避免形成枝晶。

圖2.?Si/Li₂₁Si₅陽極的設(shè)計(jì)與表征

因此，Si/Li₂₁Si₅基固態(tài)電池在17.9 mAh cm^?2下實(shí)現(xiàn)了97.8%的超高首效和18.8%的超低膨脹率，在1C下經(jīng)過1000次循環(huán)后容量保持率達(dá)到66.7%，在60C下經(jīng)過1000次循環(huán)后容量維持率達(dá)到52.9%。據(jù)作者所知，這是迄今為止報(bào)道的最佳結(jié)果。總體而言，這項(xiàng)工作為制備高性能鋰-硅合金陽極提供了一種有效的策略，并對其在先進(jìn)固態(tài)電池中的工作機(jī)制提供了新的見解。

圖3.?Si/Li₂₁Si₅基固態(tài)電池的電化學(xué)性能

All-electrochem-active silicon anode enabled by spontaneous Li-Si alloying for ultra-high performance solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee03877g

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