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ACS Catal.：通過(guò)表面吸附物調(diào)控碳化鈷的形貌來(lái)用于低溫下二氧化碳還原

將二氧化碳轉(zhuǎn)化為液體燃料或者燃料替代品被認(rèn)為是控制二氧化碳排放和過(guò)度依賴(lài)化石燃料的最有效的途徑。將二氧化碳還原為一氧化碳（逆水煤氣反應(yīng)）可以作為再經(jīng)過(guò)費(fèi)托合成制備多碳化合物的橋梁。盡管貴金屬催化劑（鉑、銠、釕）在相對(duì)低溫下表現(xiàn)出較好的催化活性，過(guò)渡金屬碳化物被認(rèn)為是較好的貴金屬替代物。在原位氣固相反應(yīng)中，通過(guò)改變過(guò)渡金屬碳化物的形貌來(lái)提高其催化效果是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

文中作者通過(guò)改變晶體表面的吸附物來(lái)調(diào)控催化劑顆粒的形貌，使用理論計(jì)算研究了不同吸附物對(duì)金屬形貌調(diào)控的機(jī)理，并理論模擬研究了碳化鈷催化逆水煤氣變換反應(yīng)的催化機(jī)理。

研究表明，在氧化鈷晶體表面形成和吸附的碳酸根物種會(huì)影響表面能，會(huì)影響碳化鈷晶體的生長(zhǎng)速度，進(jìn)而影響晶體的形貌。不同相貌顯示出不同的催化活性，碳化鈷能夠銜接逆水煤氣變換反應(yīng)和費(fèi)托合成反應(yīng)。因此，該研究較好的聯(lián)系了催化劑結(jié)構(gòu)和催化效果之間的構(gòu)效關(guān)系。

Morphological Modulation of Co2C by Surface-Adsorbed Species for Highly Effective Low-Temperature CO2 Reduction，ACS Catal. 2022, 12, 8544?8557

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