盡管研究人員對(duì)堿性電催化析氫反應(yīng)(HER)中的非貴金屬基材料進(jìn)行了廣泛的研究,但是設(shè)計(jì)出具有優(yōu)異穩(wěn)定性和超過(guò)Pt/C固有活性的電催化劑仍面臨巨大的挑戰(zhàn)。基于此,青島科技大學(xué)王磊教授和賴建平教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種新的策略來(lái)解決這兩個(gè)問(wèn)題,其結(jié)合了Pt摻雜和強(qiáng)金屬-載體相互作用(strong metal-support interaction, SMSI)。通過(guò)簡(jiǎn)單、快速(60 s)和無(wú)溶劑的微波還原方法,作者制備了一系列負(fù)載在碳納米管(CNT)上超小尺寸(3-4 nm)的M-Ni4Mo(M=Pt、Ru、Pd)納米顆粒。通過(guò)優(yōu)化的組成和成分,電化學(xué)測(cè)試表明,5 wt% Pt-Ni4Mo/CNT在1.0 M KOH電解液中具有出色的HER活性。在電流密度為10 mA cm-2時(shí),Pt-Ni4Mo/CNT表現(xiàn)出18.6 mV的極低過(guò)電位。此外,Pt-Ni4Mo/CNT在100 mV過(guò)電位下的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為6.49 s-1,高于Pt/C(4.31 s-1)。得益于SMSI,Pt-Ni4Mo/CNT的催化活性在電流密度為100 mA cm-2下可保持200 h,表明催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。此外,原位衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Ni4Mo位點(diǎn)在HER產(chǎn)生H*和OH*的過(guò)程中主要起分解水作用。然后,強(qiáng)烈吸附的H*中間體轉(zhuǎn)移到Pt位點(diǎn),不僅暴露了Ni4Mo上的活性中心,而且加速了H2的解吸過(guò)程。該策略將為未來(lái)其他催化劑的設(shè)計(jì)和合成提供寶貴的啟示。Pt doping and strong metal-support interaction as a strategy for NiMo-based electrocatalysts to boost the hydrogen evolution reaction in alkaline solution. J. Mater. Chem. A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA03934F.