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?吉大徐吉靜JACS：基于非固體放電產(chǎn)物的非質(zhì)子鋰-氧電池

對(duì)于高重量?jī)?chǔ)能裝置，無(wú)質(zhì)子鋰-氧(Li-O₂)電池被認(rèn)為是鋰離子電池的一種有前途的替代品。然而，緩慢的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)、鈍化以及固體放電產(chǎn)物對(duì)正極的結(jié)構(gòu)破壞極大地阻礙了鋰離子電池的實(shí)際應(yīng)用。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜團(tuán)隊(duì)將銥(Ir)單原子基多孔有機(jī)聚合物(Ir/AP-POP)作為用于Li-O₂電池的均勻、可溶性電催化劑旨在實(shí)現(xiàn)電解質(zhì)溶液中化學(xué)計(jì)量外的Li_1-xO₂的非固態(tài)放電產(chǎn)物。由于原位形成的Ir₃Li和LiO₂之間高度相似的晶格匹配效應(yīng)，有利于與電解質(zhì)溶液中的O^2-/LiO₂中間體相互作用，實(shí)現(xiàn)非固體LiO₂作為鋰離子電池電解質(zhì)溶液中的最終放電產(chǎn)物。

因此，具有可溶性Ir/AP-POP電催化劑的Li-O₂電池表現(xiàn)出12.8 mAh的超高放電容量、0.03 V的超低過(guò)電位和700小時(shí)的長(zhǎng)循環(huán)壽命。

圖1. 溶液中Ir/AP-OP催化劑誘導(dǎo)的非固體LiO₂的圖解

總之，該工作將Ir基催化劑作為L(zhǎng)i?O₂電池電解液中的可溶性催化劑。作者提出了一種在Li-O₂電池電解液中形成非固態(tài)LiO₂的單電子放電過(guò)程（即LiO₂和Li₂O₂都包含在Li-O₂電池的放電產(chǎn)物中）。通過(guò)FIB-TOFSIMS光譜和DEMS分析可以有效證明溶液中存在缺陷LiO₂，而正極上沒(méi)有Li₂O₂，這有利于通過(guò)形成的Li₂O₂保護(hù)正極不鈍化進(jìn)而延長(zhǎng)溶液中放電產(chǎn)物的生長(zhǎng)界面。

DFT結(jié)果表明，采用Ir SAC的生長(zhǎng)機(jī)制將非固體放電產(chǎn)物錨定在聚合物上，形成的非固態(tài)放電產(chǎn)物足夠穩(wěn)定，可以在0.03 V的超低過(guò)電位下反復(fù)充放電。因此，該工作進(jìn)一步擴(kuò)展了對(duì)材料和生長(zhǎng)途徑的理解，使電化學(xué)非固體放電產(chǎn)物錨定在Li?O₂電池中應(yīng)用，并證明了LiO₂在晶格匹配溶液中穩(wěn)定的潛力。

圖2. 液相Ir基催化劑的模板效應(yīng)

Aprotic Lithium–Oxygen Batteries Based on Nonsolid Discharge Products, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c08656

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