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?孫學(xué)良/梁劍文Nat. Commun.：全固態(tài)鋰電池鹵化物超離子導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)調(diào)控

金屬鹵化物固體電解質(zhì)由于具有高的離子電導(dǎo)率、寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口以及與氧化物正極材料的良好相容性而受到廣泛關(guān)注。高離子導(dǎo)電鹵化物電解質(zhì)的探索正在積極進(jìn)行。因此，了解成分和晶體結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系是設(shè)計(jì)更好的鹵化物電解質(zhì)的關(guān)鍵指南。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良、梁劍文等人描述幾何條件和離子條件的陽離子極化因子可以有效預(yù)測(cè)鹵化物電解質(zhì)的堆積結(jié)構(gòu)。通過合理設(shè)計(jì)和制備超過10種在25℃下具有10 ^-3 S cm ^-1高離子導(dǎo)電的鹵化物電解質(zhì)來補(bǔ)充這一原理，作者確定有多種有高離子電導(dǎo)率的鹵化物電解質(zhì)有待發(fā)現(xiàn)和開發(fā)。

這種方法可以系統(tǒng)地篩選各種潛在的鹵化物電解質(zhì)，并展示了一種設(shè)計(jì)具有超越結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性預(yù)測(cè)的超離子電導(dǎo)率的鹵化物電解質(zhì)的方法。

圖1. 陽離子極化因子及其在解決hcp-T和hcp-O結(jié)構(gòu)鹵化物分離臨界點(diǎn)中的應(yīng)用

總之，該工作通過提出一個(gè)陽離子極化因子τ并繪制了現(xiàn)有和潛在的超Li離子導(dǎo)電鹵化物的結(jié)構(gòu)分布圖。鹵化物的hcp-T、hcp-O和ccp-M結(jié)構(gòu)之間的主要區(qū)別是陽離子和陰離子亞晶格之間的極化。τ不僅可以成功地對(duì)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的鹵化物結(jié)構(gòu)進(jìn)行分類，而且可以預(yù)測(cè)未報(bào)道的鹵化物SSE的組成結(jié)構(gòu)。在τ的引導(dǎo)下，已鑒定并合成了10多個(gè)RT離子電導(dǎo)率大于10^-3s cm^-1的鹵化物電解質(zhì)。

此外，τ可以用來預(yù)測(cè)不同陽離子濃度和不同多價(jià)陽離子混合物下的鹵化物的相變組成。良好的相變?cè)O(shè)計(jì)可以有效地調(diào)節(jié)鹵化物的鋰導(dǎo)電行為。因此，該工作所提出τ的使用能夠加速對(duì)鹵化鋰超離子導(dǎo)體的探索和設(shè)計(jì)。

圖2. 陽離子半徑差效應(yīng)

Structural regulation of halide superionic conductors for all-solid-state lithium batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-023-43886-9

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