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?云大郭洪EES：主客體識(shí)別電解質(zhì)促進(jìn)固態(tài)電池中的Li+動(dòng)力學(xué)

由于與電極具有良好的界面接觸，固體聚合物電解質(zhì)（SPE）被認(rèn)為是固態(tài)電池的有前途的候選者。然而，由于Li⁺電導(dǎo)率較低和電化學(xué)窗口較窄，SPE的動(dòng)力學(xué)較差，嚴(yán)重阻礙了其應(yīng)用。

在此，云南大學(xué)郭洪團(tuán)隊(duì)提出了一種新穎的主客體識(shí)別凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE）策略，并進(jìn)一步結(jié)合原位聚合技術(shù)構(gòu)建了MOFs-GPE系統(tǒng)。具有協(xié)同各種位點(diǎn)的Ti-MOFs可創(chuàng)新性地作為GPE的”宿主”，以調(diào)整電解質(zhì)的特性。

該電解質(zhì)不僅是Li⁺離子傳導(dǎo)的高效加速器，還具有良好的機(jī)械強(qiáng)度和耐高壓特性。MOFs-GPE系統(tǒng)使正極 LiFePO₄和高壓LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂能夠穩(wěn)定運(yùn)行。組裝后的LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂|G@MOFs (Ti)|石墨全電池具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在室溫下循環(huán)250次后容量保持率為71.4%。計(jì)算表明，復(fù)合電解質(zhì)中Li離子的傳輸動(dòng)力學(xué)可以通過(guò)引入MOF宿主而加速。

圖2. DFT計(jì)算

總之，該工作設(shè)計(jì)了一種主-客體識(shí)別MOFs-GPE系統(tǒng)，并利用簡(jiǎn)便的原位聚合技術(shù)構(gòu)建了具有互連導(dǎo)電界面的集成SSB。具體而言，G@MOFs (Ti)實(shí)現(xiàn)了均勻的Li⁺通量，確保了在0.8 mA cm^-2下1000小時(shí)的穩(wěn)定鋰沉積/剝離。此外，G@MOFs（Ti）與LFP和高壓NCM90正極表現(xiàn)出良好的界面兼容性。

組裝好的LFP||Li電池在1C下循環(huán)500次后，容量保持率可達(dá)98.1%，所獲得的NCM90||Li電池顯示出206 mAh g^-1的高可逆容量和良好的循環(huán)壽命（在0.5C下循環(huán)250次后容量保持率為71.4%）。因此，該項(xiàng)研究為提高Li⁺離子遷移能力提供了一種前景廣闊的主-客識(shí)別SPE策略。

圖2. 電池性能

Constructing host-guest recognition electrolytes promotes the Li+ kinetics in solid-state batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03283c

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/26/567a911ee4/

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