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背景介紹

2024年1月24日至29日，東北師范大學(xué)吳興隆教授團(tuán)隊(duì)分別在Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Storage Mater.和J. Am. Chem. Soc.上發(fā)表了三篇最新成果，即“Entropy-Regulated Cathode with Low Strain and Constraint Phase-Change Toward Ultralong-Life Aqueous Al-Ion Batteries”、“Self-Purification and Silicon-Rich Interphase Achieves High-Temperature (70 °C) Sodium-Ion Batteries with Nonflammable Electrolyte”和“Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries”。下面，對(duì)這三篇成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹！

Angew. Chem. Int. Ed.：ME-PBAs助力超長(zhǎng)壽命水系A(chǔ)IBs！

在多價(jià)離子插入過程中，載流子與宿主之間強(qiáng)烈的靜電相互作用使得高性能可逆Al³⁺存儲(chǔ)成為一個(gè)難以實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。其中，普魯士藍(lán)類似物（Prussian Blue analogals, PBAs）由于靜電斥力強(qiáng)、穩(wěn)定性差，在可逆Al³⁺插入過程中會(huì)發(fā)生較大的應(yīng)變和相變?；诖?，東北師范大學(xué)吳興隆教授等人報(bào)道了使用熵產(chǎn)生策略設(shè)計(jì)了具有各種氧化還原活性金屬元素的結(jié)構(gòu)增強(qiáng)介質(zhì)熵普魯士藍(lán)類似物（ME-PBAs）骨架，用于高水平強(qiáng)靜電相互作用Al離子的存儲(chǔ)，實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)壽命水系鋁離子電池（AIBs）。

以Mn-PBAs為例子，各種過渡金屬元素對(duì)電化學(xué)性能的增強(qiáng)有協(xié)同作用，主要表現(xiàn)在工作電壓、比容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命方面。更重要的是，Ni/Co/Cu/Mn元素的共占使Mn-PBAs的熵提高到中等熵水平，從而增強(qiáng)的晶體結(jié)構(gòu)有利于Al離子的可逆擴(kuò)散，而PBAs沒有明顯的相變。根據(jù)非原位XRD結(jié)果，制備的ME-PBAs正極在Al³⁺插入過程中具有低應(yīng)變固溶體行為，電池參數(shù)變化僅為1.2%。此外，PBAs骨架內(nèi)間隙水分子數(shù)量的減少也會(huì)降低靜電相互作用。

具體而言，ME-PBAs水系A(chǔ)IBs正極在0.05 A g^-1下具有110.5 mAh g^-1的高放電比容量和超長(zhǎng)的循環(huán)壽命（在1.0 A g^-1下循環(huán)10000次后容量保持率為66.9%）。在放/充電過程中，以電容型貢獻(xiàn)為主的擴(kuò)散過程表明了Al離子在PBAs骨架中的加速轉(zhuǎn)移。當(dāng)結(jié)合MoO₃負(fù)極時(shí)，組裝的Al離子全電池，在0.5 A g^-1下，比容量為60.9 mAh g^-1，循環(huán)600次后容量保持率為89.7%。本工作為基于熵調(diào)節(jié)策略的高性能水系多價(jià)離子電池（特別是AIBs）正極材料的發(fā)展提供了重要的見解。

圖文導(dǎo)讀

圖1-1. ME-PBA粉末的表征

圖1-2. ME-PBAs基AIBs的性能

圖1-3. ME-PBAs的結(jié)構(gòu)表征

圖1-4. 光譜表征和倍率、循環(huán)性能

圖1-5. Al³⁺插入/萃取示意圖和局部態(tài)密度

圖1-6. MoO₃//ME-PBAs全電池的性能

文獻(xiàn)信息

Entropy-Regulated Cathode with Low Strain and Constraint Phase-Change Toward Ultralong-Life Aqueous Al-Ion Batteries.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316925.

Energy Storage Mater.：70 °C下穩(wěn)定運(yùn)行的SIBs！

在惡劣環(huán)境下，50 ℃以上鈉離子電池（SIBs）的安全穩(wěn)定循環(huán)是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，因此迫切需要耐高溫的液體電解質(zhì)?；诖?，東北師范大學(xué)吳興隆教授等人報(bào)道了一種雙管齊下的策略，通過將酸清除能力與協(xié)同成膜機(jī)制的雙功能集成使得非可燃電解質(zhì)具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。通過氟乙烯碳酸酯（FEC）和三甲基硅基亞磷酸酯（TMSPi）的結(jié)合，以防止電解質(zhì)惡化，同時(shí)穩(wěn)定間相，因此電解質(zhì)的自凈化和形成的穩(wěn)定的富Si界面確保了SIBs在高溫下的安全穩(wěn)定運(yùn)行。

測(cè)試發(fā)現(xiàn)，高壓Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPF）正極具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在60 °C下循環(huán)1000次后容量保持率為84%，在70 °C下循環(huán)100次后容量保持率為86%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于已報(bào)道的電解質(zhì)。同時(shí)，首次使用硬C和NVPF組裝的全電池在60 °C下運(yùn)行了100多次循環(huán)，這是已知的最高溫度。總之，本文提出了可用的電解質(zhì)配方作為有效的解決方案，為SIBs在高溫下的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

圖文導(dǎo)讀

圖2-1. 不同溶劑和溶質(zhì)的測(cè)試與比較

圖2-2. FEC、TEP和TMSPi的性能

圖2-3. NVPF基半電池的性能

圖2-4. 高分辨率XPS、光譜和RTEM形態(tài)學(xué)表征

圖2-5. HC//NVPF全電池的性能

文獻(xiàn)信息

Self-Purification and Silicon-Rich Interphase Achieves High-Temperature (70 °C) Sodium-Ion Batteries with Nonflammable Electrolyte.?Energy Storage Mater.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103230.

J. Am. Chem. Soc.：HPP粘結(jié)劑助力高性能SIBs！

隨著鈉離子電池（SIBs）的商業(yè)化，Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）由于其高工作電壓和能量密度而具有巨大應(yīng)用潛力。然而，NVPOF在普通的商用聚偏氟乙烯（PVDF）粘結(jié)劑體系中表現(xiàn)不佳，與水系粘結(jié)劑一起時(shí)表現(xiàn)最佳。雖然符合未來電極制備綠色和可持續(xù)發(fā)展的理念，但水系粘合劑在電極水平上實(shí)現(xiàn)高活性物質(zhì)負(fù)荷還具有挑戰(zhàn)性，其相對(duì)較高的表面張力容易導(dǎo)致電極片上的活性物質(zhì)開裂甚至從集電極上脫落?；诖?，東北師范大學(xué)吳興隆教授等人報(bào)道了一種由分子間氫鍵構(gòu)成的可交聯(lián)且易于商用的雜化粘結(jié)劑（HPP），并將其應(yīng)用于NVPOF體系中，使活性材料表面產(chǎn)生穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面。

理論模擬表明，HPP粘結(jié)劑提高電子/離子電導(dǎo)率，極大降低Na⁺遷移的能壘。此外，HPP粘結(jié)劑與NVPOF之間的強(qiáng)氫鍵相互作用有效地防止電解質(zhì)的腐蝕和過渡金屬的溶解，減輕晶格體積效應(yīng)，保證在循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性?；贖PP的NVPOF提供了顯著改進(jìn)的倍率能力和循環(huán)性能，因此這種綜合粘合劑可以擴(kuò)展到具有優(yōu)越性能的下一代儲(chǔ)能技術(shù)的開發(fā)。

圖文導(dǎo)讀

圖3-1. NVPOF正極和粘合劑的物理化學(xué)表征

圖3-2. 不同粘合劑制成NVPOF電極的電化學(xué)性能

圖3-3. 不同試驗(yàn)方法獲得的D_{app, Na}

圖3-4. 電極的完整性表征

圖3-5. 電極的相間性能

圖3-6. 電極的穩(wěn)定性測(cè)試

文獻(xiàn)信息

Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries.?J. Am. Chem. Soc.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c11739.

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