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嚴重的穿梭效應(yīng)和緩慢的氧化還原反應(yīng)動力學是阻礙鋰-硫電池（LSBs）發(fā)展的兩大障礙。

在此，湖北大學梅濤團隊設(shè)計并提出了富含硒空位的硒化鉬修飾石墨烯氣凝膠，既可作為LSB的正極（MoSe_2-x@GA/S），也可作為獨立的夾層（MoSe2-x@GA）。具體而言，石墨烯網(wǎng)絡(luò)支持的無粘結(jié)劑硫宿主可最大限度地提高電子傳導(dǎo)性/鋰遷移率，并減輕體積膨脹。具有親硫-親鋰特性的富缺陷MoSe_2-x加快了Li₂S的成核和解離，而插入的雙功能夾層不僅促進了多硫化物的吸附和轉(zhuǎn)化，還調(diào)節(jié)了鋰的均勻沉積并抑制了鋰枝晶的生長。

因此，組裝后的MoSe_2-x@GA/S+ 復(fù)合電極在容量提升和循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)優(yōu)異，在0.2 C條件下具有1256.9 mA h g^-1的高初始放電容量，在 1 C 的高電流密度下，經(jīng)過1000次循環(huán)后，單圈循環(huán)衰減率為0.024%，并在高硫負載（4.8 mg cm^-2）和貧電解質(zhì)（5.5 μL mg^-1）條件下實現(xiàn)了高比容量（720.6 mA h g^-1）。

圖1. DFT計算

總之，該工作通過合成富含硒缺陷的硒化鉬改性石墨烯氣凝膠，實現(xiàn)了”一石二鳥”的吸附催化策略，即同時作為自支撐硫負載正極（MoSe_2-x@GA/S）和獨立夾層（MoSe_2-x@GA），并具有三維石墨烯網(wǎng)絡(luò)通道。中間層的引入確保了對負極逸出鋰離子的再攔截和二次催化轉(zhuǎn)化，有效提高了活性物質(zhì)的利用率和容量保持率。

此外，鋰-鋰對稱電池中中間層的存在還有助于引導(dǎo)鋰的均勻成核和生長。結(jié)果顯示，MoSe_2-x@GA/S+復(fù)合電極最終表現(xiàn)出更高的硫負荷和長循環(huán)性能，以及更好的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該項工作為無粘結(jié)劑硫宿主的設(shè)計和缺陷電催化工程的應(yīng)用提供了新思路。

圖2. 電池性能

Defect Strategy-Regulated MoSe2-Modified Self-Supporting Graphene Aerogels Serving as Both Cathode and Interlayer of Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202314379

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?湖北大學梅濤AFM：MoSe2改性自支撐石墨烯氣凝膠用于鋰-硫電池

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