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固體物理所EES：構(gòu)建氧配位Co單原子電催化劑，促進(jìn)尿素和過(guò)氧化尿素生產(chǎn)

過(guò)氧化尿素(CO(NH₂)₂?H₂O₂)作為尿素的衍生物，已廣泛應(yīng)用于制藥、農(nóng)業(yè)、紡紗、日?；さ?。CO(NH₂)₂?H₂O₂的工業(yè)生產(chǎn)主要依賴于尿素和H₂O₂這兩種反應(yīng)物。其中，通過(guò)碳源(CO₂)和氮源(N₂、NO、NO₂^?、NO₃^?)耦合高效電催化劑，可以在電化學(xué)條件下通過(guò)電催化C-N偶聯(lián)反應(yīng)有效地生成尿素。同時(shí)，利用高效電催化劑和活性*OOH中間體的適當(dāng)吸附，電催化雙電子氧還原反應(yīng)(2e^?ORR)已被證明在溫和條件下生產(chǎn)H₂O₂的可行方法?；陔姶呋铣赡蛩睾虷₂O₂的重大進(jìn)展，建立在溫和條件下生產(chǎn)尿素和H₂O₂的高效電化學(xué)系統(tǒng)，然后合成增值CO(NH₂)₂?H₂O₂具有重要的實(shí)際意義。然而，開發(fā)高效的電催化劑，能夠?qū)崿F(xiàn)雙功能電催化合成尿素和H₂O₂仍然具有挑戰(zhàn)性。

近日，中國(guó)科學(xué)院固體物理研究所張海民和史同飛等利用具有富氧官能團(tuán)的細(xì)菌纖維素(BC)作為Co²⁺浸漬調(diào)節(jié)劑和碳前體，合成了以Co-(O-C₂)₄位點(diǎn)作為C-N偶聯(lián)和2e^?ORR活性中心的氧(O)配位Co單原子催化劑(Co-O-C)，且該材料表現(xiàn)出高效的尿素和H₂O₂生產(chǎn)活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在環(huán)境條件下，Co-O-C催化劑在?1.5 V_RHE下電催化CO₂和NO₃^?合成尿素的產(chǎn)率為2704.2±183.9 μg h^?1 mg_cat.^?1，法拉第效率(FE)為31.4±2.1%；同時(shí)，Co-O-C對(duì)于2e^?ORR反應(yīng)也具有良好的電催化活性，其在0 V_RHE下的H₂O₂產(chǎn)率為538.8±2.7 μg h^?1 mg_cat.^?1。隨后，研究人員分別從電解質(zhì)中提取H₂O₂和尿素并加合為固體CO(NH₂)₂?H₂O₂，展現(xiàn)出該電催化劑系統(tǒng)巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。

原位光譜和理論計(jì)算表明，在Co-(O-C₂)₄位點(diǎn)上吸附的*OH+*NH₂可以作為L(zhǎng)ewis堿，將N的孤對(duì)電子捐贈(zèng)給CO₂分子的空軌道，通過(guò)第一個(gè)C-N偶聯(lián)反應(yīng)形成*OH+*CO₂NH₂，這是整個(gè)尿素生產(chǎn)過(guò)程的潛在決定步驟；此外，Co-(O-C₂)₄位點(diǎn)也是2e^?ORR生產(chǎn)H₂O₂的催化活性中心，其電子可以分配給O₂的π_p*反鍵軌道，從而促進(jìn)了O-O鍵裂解的質(zhì)子化過(guò)程，并且該位點(diǎn)對(duì)*OOH中間體具有適當(dāng)?shù)奈阶饔?，這進(jìn)一步證實(shí)了Co-O-C在環(huán)境條件下電合成尿素和H₂O₂的可能性。

綜上，這項(xiàng)工作為利用高效原子級(jí)催化劑電催化合成高附加值產(chǎn)品提供了范例，為設(shè)計(jì)和開發(fā)環(huán)境電催化應(yīng)用的原子級(jí)電催化劑提供了指導(dǎo)。

Oxygen-coordinated cobalt single-atom electrocatalyst boosting urea and urea peroxide production. Energy & Environmental Science, 2024. DOI: 10.1039/D3EE03399F

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